Solubilité, spéciation et diffusion de l'azote dans les verres et silicates fondus
Institution:
Université de LorraineDisciplines:
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Abstract EN:
Nitrogen (N) belongs to the volatile elements (like hydrogen and carbon) that are essential for life on Earth. The behavior of N during high temperature geological processes, such as during magmatic processes, remains poorly understood. This study focuses on N solubility, speciation, and diffusion in silicate glasses and melts to better understand the N behavior during these processes. N solubility in silicate melts was studied for different melt compositions and for a wide range of fO₂ (IW –8 to IW +4.1) at 1425°C and 1 atm. The data obtained highlight the fundamental control of fO₂ and the degree of polymerization of the silicate melt on N solubility. These new data suggest that a mafic to ultra-mafic magma ocean could have incorporated a similar or higher amount of N compared to the actual bulk silicate Earth, suggesting that N may have been to the atmosphere and/or stored in Earth's deep interior (i.e., deep mantle, core). For the study of N diffusion in silicate glasses and melts, experimental and analytical developments were necessary. The first diffusion coefficient of N (as N³⁻) in silicate melts was determined from uni-axial diffusion experiments in a basaltic andesitic melt (4.2 × 10⁻⁸ cm².s⁻¹). The data highlight that N³⁻ diffusivity depends on melt composition. This dependence on the melt composition is more important than that of argon (Ar). Furthermore, N³⁻ diffusion is significantly slower than that of Ar in similar silicate melts, implying that N/Ar ratios can be fractionated during reducing magmatic processes (e.g., during Earth's magma ocean stage).
Abstract FR:
L'azote (N) fait parti des éléments volatils (comme l'hydrogène et le carbone) essentiels à la vie sur Terre. Le comportement de cet élément lors des processus géologiques à haute température comme par exemple durant les processus magmatiques reste aujourd'hui très parcellaire. Cette thèse est centrée sur la solubilité, la spéciation et la diffusion de N dans les verres et silicates fondus dans le but de mieux comprendre comment cet élément se comporte lors de ces processus. La solubilité de N dans les silicates fondus a été étudiée pour différentes compositions et pour une large gamme de fO₂ (IW –8 à IW +4.1) à 1425°C et 1 atm. Les résultats montrent un effet majeur de la fO₂ et du degré de polymérisation des silicates fondus sur la solubilité de N. Ces nouvelles données suggèrent qu'un océan magmatique mafique à ultra-mafique aurait pu incorporer autant voir plus de N que ce qui est présent dans la Terre silicatée actuelle, supposant qu'une partie de N se soit échappée vers l'atmosphère ou que celle-ci est stockée dans la Terre profonde (i.e., manteau profond, noyau). Pour l'étude de la diffusion de N dans les verres et liquides silicatés, un développement expérimental et analytique a été nécessaire. Le premier coefficient de diffusion de N (sous la forme N³⁻) dans les silicates fondus, à partir de diffusion uni-axiale, a été mis en évidence pour un liquide de type basalte à andésite (i.e., 4.2 × 10⁻⁸ cm².s⁻¹). Cette étude a aussi permis de mettre en évidence l'effet de la composition du liquide sur la vitesse de diffusion de N³⁻ dans les silicates fondus. Cette dépendance à la composition des silicates fondus est plus importante pour N³⁻ que pour l'argon (Ar). Cela implique que le rapport N/Ar peut alors être fractionné lors de processus magmatiques en conditions réductrices (e.g., durant l'océan magmatique terrestre).