Abstract FR:

Au cours des dernieres annees, les recherches portant sur les materiaux pour l'optique non lineaire (onl) utilisables en generation de second harmonique (gsh), se sont considerablement developpees. Dans ce domaine il a ete montre que certains composes organiques du type donneur-accepteur pouvaient conduire a des effets superieurs a ceux obtenus avec les materiaux inorganiques conventionnels. Relies a des chaines polymeres via un espaceur flexible, ils forment des structures appelees copolymeres en peigne, qui ont fait l'objet de nos etudes. Nous avons cherche a mettre au point differentes voies de synthese permettant d'obtenir des structures controlees presentant ou non des phases de type cristal liquide. Dans un premier temps, nous avons pu obtenir, par modification chimique de copolymeres vinyl azlactone/methacrylate de methyle, un bon controle sur les taux de modification. L'architecture des greffons utilises, un alcool commercial le disperse red et trois amines: un derive du disperse red, le 4-methoxy-4'-(2-aminoethoxy) biphenyle et le 4-cyano-4'-(2-aminoethoxy) biphenyle mises au point au laboratoire, permet d'envisager des effets non lineaires du second ordre dans des domaines de longueur d'onde differents. Dans une deuxieme etape, pour une meilleure comprehension de l'influence de l'architecture moleculaire sur les proprietes en gsh, nous avons elabore d'autres systemes polymeres. Deux voies d'acces a des polybischloromethyloxetane modifies par le 4-cyano-4'-hydroxybiphenyle ont pu etre definies: soit par modification de chaines polymeres, soit par polymerisation d'un monomere substitue. Les premieres mesures en onl se sont revelees encourageantes. Les systemes polymeres etudies ont permis de realiser des materiaux fortement orientes presentant de bons coefficients d'efficacite. De plus, des etudes de relaxation ont revele une bonne stabilite temporelle des proprietes