Adsorption de phénol en milieu aqueux sur carbone adsorbant nanoporeux : approche expérimentale et simulation numérique
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OrléansDisciplines:
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Abstract EN:
Adsorption on disordered nanoporous carbons (activated carbons) is known as the most interesting techniques in dealing with water treatment. The complexity of the adsorption process in an aqueous medium is due to the many parameters which govern the adsorbent-adsorbate and adsorbate-adsorbate interactions. A study combining the experiments and molecular simulations is proposed to study the role of parameters like the conductivity of carbon surface, morphology, and topology of the porous network, presence of surface groups, and selectivity in an aqueous medium. The study targets the adsorption of phenol in aqueous solution on an activated carbon cloth. The adsorption properties of phenol on the activated carbon have been studied experimentally by tracing the adsorption isotherms (UV spectroscopy) and characterizing the chemical composition (CHONS analysis and programmed thermoresorption), atomic structure (X-ray diffraction) and microporous texture (N2 / CO2 adsorption and SAXS). A comparative study has been conducted on the adsorption of caffeine, to highlight the role of the size and chemical functions of the adsorbate.By using HRMC, different atomic structures of activated carbon have been constructed based on experimental data (analysis elementary, structure factor/radial distribution function, and pore volume data). Two force fields have been applied and compared, i.e. EDIP and Erhart-Albe. The constructed models have been numerically characterized (specific surface, pore size distribution, number of rings per atom histogram, structure factor, radial distribution function), and compared to the experiments.The atomic structure has been applied as an adsorbent to simulate the adsorption of phenol/water binary mixture by the Grand Canonique Monte Carlo method (GCMC). To reduce calculation times, parallel codes have been developed and implemented using MPI C++. The originality of the method also lies in taking into account the carbon surface conductivity using the CSM method (Charge Simulation Method). The results of numerical simulations are discussed and compared to experimental data.
Abstract FR:
L'adsorption sur carbones nanoporeux désordonnés (carbones adsorbants) est l'une des techniques les plus performantes pour la dépollution des eaux. La complexité du processus d’adsorption en milieu aqueux est due aux nombreux paramètres qui gouvernent les interactions adsorbant-adsorbat et adsorbat-adsorbat. Une étude combinant l’approche expérimentale et numérique est proposée pour mettre en évidence le rôle de paramètres comme la structure du carbone, la mobilité électronique de surface, la morphologie et la topologie du réseau poreux, la présence des groupements de surface ainsi que la sélectivité en milieu aqueux. L’étude cible l’adsorption du phénol en solution aqueuse sur un tissu activé nanoporeux. Les propriétés adsorbantes du tissu vis-à-vis du phénol ont d’abord été étudiées expérimentalement en traçant les isothermes d’adsorption (spectroscopie UV) et en caractérisant la composition chimique (analyse CHONS et thermodésorption programmée), la structure atomique (diffraction des RX) et la texture microporeuse (adsorption N2 et CO2 et SAXS). Une étude comparative a été menée sur l’adsorption de la caféine, afin de mettre en évidence le rôle de la taille et des fonctions chimiques de l’adsorbat. L’approche numérique a d’abord consisté à générer différentes structures atomiques de l’adsorbant carboné à partir de la méthode HRMC en s’appuyant sur les données expérimentales (analyse élémentaire, facteur de structure/fonction de corrélation de paires et texture poreuse). Deux champs de force ont été comparés : EDIP et Erhard-Albe. Les structures obtenues ont été caractérisées numériquement (surface spécifique, distribution en taille des pores, distribution du nombre d’atomes par cycle, facteur de structure, fonction de distribution radiale) et comparées avec les grandeurs expérimentales. La structure atomique a ensuite servi de réseau hôte pour simuler l’adsorption de la molécule de phénol par la méthode Grand Canonique Monte Carlo (GCMC). Afin de réduire les temps de calcul, un code parallèle a été développé et implémenté sous MPI C++. L’originalité de la méthode réside également dans l’étude de l’impact de la mobilité électronique du support carboné en s’appuyant sur la méthode CSM (Charge Simulation Method). Les résultats des simulations numériques sont discutés et comparés aux données expérimentales.