Stabilité de phases carbonatées en conditions mantelliques : implications pour le cycle géodynamique du carbone
Institution:
Institut de physique du globe (Paris)Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Carbon is recycled into the deep Earth mainly as carbonates, therefore stability of carbonates during the subduction in the mantle plays a key role in the geodynamic carbon(C) cycle. The goal of this thesis is to provide new experimental information concerning constraints on the stability of carbonates at pressure(P) and temperature (T) conditions relevant to the Earth’s lower mantle. In this experimental study, samples were synthesized at high-pressure (HP) and high-temperature (HT) in diamond anvil cells and analysed in situ by X-ray diffraction. Once quenched to room P and T, samples were prepared using the focused ion beam (FIB) method for ex situ analyses: transmission electron microscopy and transmission X-ray microscopy. This study shows a high stability of carbonates versus decarbonatation and provides evidence of two new HP polymorphs of carbonates: (1) a new phase described in the case of a FeCO3 starting material observed for P and T above 40 GPa-1500K. (2) A second phase described in the case of (Fe,Mg)CO3 solid solutions for P-T conditions above 80 GPa-2000 K, in agreement with previous theoretical studies. Ex situ analyses show that C in these two new high-pressure phases is present as CO4 tetrahedral groups and iron in its oxidized form Fe(III). The presence of Fe(II) in starting materials induces redox reactions from which Fe(II) is oxidized and a part of the C is reduced. This leads to an assemblage of magnetite, diamonds, and carbonates or their Fe(III) - bearing HP polymorphs. Our results show the possibility for C to be recycled in the lowermost mantle and provide evidence of a possible coexistence of reduced and oxidized C at lower mantle conditions.
Abstract FR:
Le carbone(C) est recyclé dans le manteau terrestre majoritairement sous forme de carbonates. Leur stabilité lors de la subduction joue donc un rôle majeur sur le cycle géodynamique du C. Afin d’apporter de nouvelles contraintes sur la stabilité des carbonates pour des conditions de pression (P) et température (T) pertinentes pour le manteau inférieur, des échantillons ont été synthétisés à haute-pression (HP) et haute-température (HT) en cellule à enclumes en diamants et analysés de manière in situ par diffraction de rayons X. Une fois ramenés à P et T ambiante, les échantillons ont été préparés par faisceau d’ions focalisés (FIB) afin d’être analysés ex situ par microscopie électronique à transmission et microscopie de rayons X en transmission. Cette étude a permis de montrer la grande stabilité des phases carbonatées par rapport à la décarbonatation et de mettre en évidence deux nouvelles phases de HP des carbonates : (1) une phase obtenue dans le cas d’une composition de départ FeCO3 dès 40 GPa-1500 K. (2) une phase décrite dans une solution solide (Fe,Mg)CO3 pour des conditions supérieures à 80 GPa-2000 K. Dans ces deux nouvelles phases de HP, le carbone est présent sous la forme de groupements tétraédriques CO4 et le fer sous la forme oxydée Fe(III). La présence de fer induit des réactions d’oxydoréduction dans lesquelles il est oxydé et le C partiellement réduit. Il en résulte alors un assemblage de magnétite, diamant et de carbonate ou leurs polymorphes de HP. Nos résultats montrent donc la possibilité pour le C d’être recyclé jusqu’à la base du manteau et prouvent que la coexistence de C oxydé et C réduit dans les conditions du manteau inférieur est possible.