Microscopic approach to the thermal transport in model non conducting oxides under extreme conditions
Institution:
Sorbonne universitéDisciplines:
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Abstract EN:
Lattice dynamics and vibrational properties of materials at low and moderate temperatures can be, in most of the cases, accurately explained on the basis of an harmonic model, which assumes that phonons are independent of each other. However, at high temperatures this model finds its limitations, as the coupling between phonons become increasingly important. An improved understanding of the anharmonic interactions between lattice modes not only has a fundamental interest, but is also necessary on a more applied basis, as phonons play a major role in many physical properties such as thermal and electrical conductivity, or superconductivity. This thesis aims at investigating the anharmonic lattice dynamics of magnesium oxide (MgO) as a function of pressure and temperature, considering up to three-phonons scattering processes. Phonon energies and line widths will be discussed in relation to the dielectric and thermal transport properties. The simple rock-salt structured MgO represents a first ideal target for both experiments and calculations, with the further advantage of being of primary interest in geoscience, being an archetypal mineral for planetary mantles. We combined infrared spectroscopy and inelastic X-ray scattering measurements to probe phonon energies and line widths across the entire Brillouin zone. Results of high-pressure and high-temperature experiments are complemented by density functional perturbation theory calculations. The direct comparison of measurements and calculations allows to get insight on the anharmonic dynamics of the system and to test the validity of the theoretical approach.
Abstract FR:
La dynamique du réseau cristallin et les propriétés vibrationnelles des matériaux à des températures basses ou modérées peuvent être, dans la plupart des cas, expliquées avec précision sur la base d'un modèle harmonique, qui suppose que les phonons soient indépendants les uns des autres. Cependant, à des températures élevées, ce modèle trouve ses limites, car le couplage entre les phonons devient de plus en plus important. Une meilleure compréhension des interactions anharmoniques entre les modes du réseau cristallin présente non seulement un intérêt fondamental, mais est également nécessaire en vue des éventuelles applications technologiques. Cette thèse a pour objectif d'étudier la dynamique anharmonique du réseau cristallin dans l'oxyde de magnésium (MgO) en fonction de la pression et de la température, en prenant en compte les interactions impliquant jusqu’à trois phonons. Les énergies des phonons et les largeurs de raies seront discutées en relation avec les propriétés diélectriques et de transport thermique. Avec sa structure cubique à faces centrées le MgO représente un système model idéal à la fois pour les expériences et pour les calculs, avec l’avantage supplémentaire d’être d’un intérêt majeur pour les géosciences, étant un minéral archétype des manteaux planétaires. Nous avons combiné des mesures de spectroscopie infrarouge et de diffusion inélastique des rayons X pour accéder aux énergies et largeurs des raies phononiques dans toute la zone de Brillouin. La comparaison directe des mesures et des calculs permet de mieux comprendre la dynamique anharmonique du système et de tester la validité de la méthode théorique.