Dynamique ultrarapide corrélée : théorie, simulations et interprétations d'expériences de spectroscopie "attoseconde"
Institution:
Sorbonne universitéDisciplines:
Directors:
Abstract EN:
The main topic of this thesis is the subfemtosecond study of correlations during the photoionisation dynamics of atoms and molecules. First, we observe vibronic correlations on asymmetric ionisation of diatomic molecules. Solving the time-dependent Schrödinger equation numerically, we are able to highlight the influence of photoelectron-nuclei energy exchange on such processes. Moreover, we have developped a stationary approach enabling to retrieve those results, and to define a specific optimal geometry for each vibrational channel. Such an approach is tested for various model molecules, involving charge or mass asymmetry. We finally compare and establish the link between two-photons interferometric measurement simulations to one-photon results. Besides, we also study the photoionisation dynamics through a Fano resonance, using a multichannel model developped for this work. The time-dependent built-up of the photoelectron spectrum enables us to validate experimental interpretations conjectured in CEA Saclay group. We show how robust is this conjecture, et go further into details by highlighting the influence of probe pulse on the dynamics.
Abstract FR:
L'objet de cette thèse est l'étude, à des échelles de temps de l'ordre ou inférieure à la femtoseconde, des corrélations dans la dynamique de photoionisation d'atomes et de molécules. Dans un premier temps, nous mettons en évidence l’influence des corrélations vibroniques donnant une asymétrie dans la dynamique d’ionisation de molécules diatomiques. Au travers de simulations numériques impliquant la résolution de l’équation de Schrödinger dépendant du temps, nous pouvons identifier l'influence de l’échange d’énergie se produisant entre le photoélectron et les noyaux sur cette dynamique. Plus encore, nous avons développé une approche stationnaire permettant de rendre compte de ces résultats, et de fournir une interprétation fondée sur la définition d’une géométrie effective associée à un canal vibrationnel. Cette approche est testée pour différentes molécules modèles, exhibant une asymétrie de charge ou encore de masse des noyaux. Nous validons cette approche par des simulations d’ionisation à un photon, mais aussi par des mesures interférométriques à deux photons. Le lien entre les deux phénomènes est ainsi mis en évidence. Dans une deuxième étude, nous sondons la dynamique de photoionisation d’atomes modèle en présence d’une résonance de Fano. Nous étudions, à l'aide d'un modèle multicanaux, la formation dans le temps des spectres de photoélectrons, puis validons une conjecture utilisée implicitement par différents groupes pour leurs interprétations d'expériences de spectroscopie résolue en temps. Nous montrons la robustesse de cette conjecture, et poussons plus loin la comparaison avec l’expérience en soulignant les effets de l’impulsion «sonde» sur la dynamique. Ces travaux ont été effectués en collaboration avec des groupes d’expérimentateurs, dont un au CEA Saclay.