thesis

Developpement d'un modele de chimie multiphase couple a un modele de microphysique quasi-spectral : application a un evenement nuageux echantillonne au puy de dome

Defense date:

Jan. 1, 2000

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Institution:

Clermont-Ferrand 2

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La presence de nuages influence la capacite oxydante de la troposphere, mais aussi le bilan radiatif de la planete notamment a travers les processus lies a la chimie multiphase qui restent mal connus. Le but de ce travail etait d'ameliorer notre comprehension des processus physico-chimiques au sein des nuages. Pour cela, nous avons developpe un modele numerique de chimie multiphase couple a un modele de microphysique (berry et reinhardt 1974), fonde sur le modele de chimie gazeuse de madronich et calvert (1990), le mecanisme reactionnel developpe par jacob (1986), une compilation exhaustive des donnees de la litterature et des collaborations avec des cineticiens. Afin d'effectuer le lien necessaire a la comprehension de la chimie multiphase entre les donnees de laboratoire et les donnees de terrain, le modele dans sa version non couplee a ete applique dans le cadre d'un evenement nuageux echantillonne au puy de dome (voisin et coll. , 2000). Ces resultats montrent en general la capacite du modele a reproduire les comportements observes et sa capacite d'analyse de la reactivite du systeme chimique nuageux (leriche et coll. , 2000a). Notamment, une nouvelle voie reactionnelle d'oxydation du s(iv) par l'acide pernitrique en acide fort a ete mise en evidence. Finalement, le modele couple chimie/microphysique a ete applique au meme evenement nuageux sur la base d'un scenario academique afin de quantifier l'influence de la formation de la pluie sur le regime chimique precedemment etudie. Les resultats principaux obtenus (leriche et coll. , 2000b) montrent que la presence de nuages exerce deux effets differents sur la chimie tropospherique : un effet direct de lessivage des especes chimiques par transfert de masse, solubilite et reactivite,