Exploring thermoelectricity and electronic transport of molecular layers
Institution:
Université de Paris (2019-....)Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Progress in material science over the past half-century has been engaged in a constant race towards miniaturization. At the scales where quantum effects dominate the physics at play, molecular electronics has been considered a promising field of study, proposing to exploit quantum physics to achieve the desired functionality of a molecular device. In this thesis, I investigate electronic and thermoelectric properties of large-area solid-state molecular junctions, devices constructed of robust and covalently-grafted molecular layers formed by multiple molecular chains containing several molecular units in series contacted between metallic electrodes. A first part of this thesis concerns the investigation of inelastic el-ph interactions in layers of anthraquinone (AQ). The AQ molecule exhibits quantum interference (QI) effects, causing an extinction of the transmission function (and thus the conductance) near the zero-bias point and thus enhancing the visibility of inelastic effects (el-ph interactions). IETS spectroscopy is performed on these layers and allows to identify known vibrational modes of the AQ molecule. A second part of this work investigates the thermoelectric properties of similar molecular layers (using AQ, BTB and NB molecules). Engineering challenges are met with the development of a new sample geometry using an AuGe thin-film alloy as a heater-thermometer element, to enable establishing a controlled temperature gradient across the thickness of the molecular layer (~15nm). Finally, I explore the presence of a thermoelectric potential developed across the molecular layer. A third and final part of this thesis explores a new geometry for large area molecular junctions. Instead of a bottom-up approach, nanotrenches are used to fabricate in-plane molecular junctions in a geometry designed to allow gate integration at a later stage. I present the fabrication of these nanotrenches using a shadow-edge mask method, and their characterization before and after molecular grafting. AQ-grafted nanotrenches reveal typical transport signatures of molecular junctions that are compared to the behavior of the more standard planar fabrication.
Abstract FR:
Les progrès de la science des matériaux depuis les années 70 se sont engagés dans une course constante à la miniaturisation. Aux échelles où les effets quantiques dominent la physique en jeu, l'électronique moléculaire a été considérée comme un domaine d'étude prometteur, proposant d'exploiter la physique quantique pour atteindre la fonctionnalité souhaitée d'un dispositif moléculaire. Dans cette thèse, j'étudie les propriétés électroniques et thermoélectriques des jonctions moléculaires à l'état solide à grande surface, des dispositifs composés de couches moléculaires robustes et greffées par covalence formées de plusieurs chaînes moléculaires contenant plusieurs unités moléculaires en série, contactées par des électrodes métalliques. Une première partie de cette thèse consiste en l'étude des interactions inélastiques el-ph dans des couches d'anthraquinone (AQ). La molécule AQ présente des effets d'interférence quantique (QI), provoquant une extinction de la fonction de transmission (et donc de la conductance) près du point de polarisation nulle et améliorant ainsi la visibilité des effets inélastiques (interactions el-ph). La spectroscopie IETS est réalisée sur ces couches et permet d'identifier les modes vibratoires connus de la molécule AQ. Une deuxième partie de ces travaux concerne les propriétés thermoélectriques de couches moléculaires similaires (composés de couches moléculaires d’AQ, de BTB et de NB). Les défis d'ingénierie sont relevés avec le développement d'une nouvelle géométrie d'échantillon utilisant un alliage à couche mince AuGe comme élément chauffant thermomètre, pour permettre d'établir un gradient de température contrôlé à travers l'épaisseur de la couche moléculaire (~ 15 nm). Enfin, j'explore la présence d'un potentiel thermoélectrique développé à travers la couche moléculaire. Une troisième et dernière partie de cette thèse explore une nouvelle géométrie pour les jonctions moléculaires de grande surface. Au lieu d'une approche ascendante, des nanotrenches sont utilisées pour fabriquer des jonctions moléculaires dans le plan dans une géométrie conçue pour permettre l'intégration de la porte à un stade ultérieur. Je présente la fabrication de ces nanotranches en utilisant une méthode de masque de bord d'ombre, et leur caractérisation avant et après greffe moléculaire. Les nanotranches greffées AQ révèlent des signatures de transport typiques des jonctions moléculaires qui sont comparées au comportement de la fabrication planaire plus standard.