Out of Equilibrium Lattice Dynamics in Pump Probe Setups
Institution:
Université de Paris (2019-....)Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
The study of the out of equilibrium dynamics of strongly correlated systems, using ultrafast pulses, uncovered a plethora of phenomena with no analog in equilibrium physics. In this thesis, we theoretically investigate the out of equilibrium dynamics of the lattice degrees of freedom and their signature in pump-probe spectroscopy. We develop a Hamiltonian-based microscopic description of laser pump induced displacive coherent phonons. The theory captures the feedback of the phonon excitation upon the electronic fluid, which is missing in the state-of-the-art phenomenological formulation. We show that this feedback leads to chirping at short timescales, even if the phonon motion is harmonic. At long times, this feedback appears as a finite phase in the oscillatory signal. We apply the theory to BaFe2As2, explain the origin of the phase in the oscillatory signal reported in recent experiments, and we predict that the system will exhibit redshifted chirping at larger fluence. Our theory also opens the possibility to extract equilibrium information from coherent phonon dynamics. Another interesting phenomenon that have been reported in pump-probe spectroscopy is the oscillation of the lattice fluctuations at double phonon frequency. These oscillations are invariably interpreted as a signature of macroscopic squeezed phonon states. In this work, we identify other mechanisms of double phonon frequency oscillations that do not involve squeezing. We show that a pump induced temperature quench of the bath, to which the phonon is coupled to, or exciting a coherent phonon for which cubic anharmonicity is allowed by symmetry can also produce such oscillations in noise spectroscopy without squeezing the phonon state. We conclude that, in contrast with what is commonly believed, double phonon frequency oscillations in noise spectroscopy are not necessarily a signature of macroscopic phonon squeezing. We point out what can be a reliable criterion to identify a squeezed phonon using pump-probe spectroscopy.
Abstract FR:
L'étude de la dynamique hors équilibre des systèmes fortement corrélés, à l'aide de laser femtoseconde, a révélé une variété de phénomènes sans analogue en physique d'équilibre. Dans cette thèse, nous étudions théoriquement la dynamique hors équilibre des degrés de liberté du réseau et leur signature en spectroscopie pompe-sonde. Nous développons une description microscopique des phonons cohérents displacive excité par le laser. La théorie capture la rétroaction de l'excitation des phonons sur le fluide électronique, qui manque dans la formulation phénoménologique actuelle. Nous montrons que cette rétroaction conduit à une oscillation avec une fréquence qui dépend du temps aux temps courts, même si le mouvement des phonons est harmonique. Pour les temps longs, cette rétroaction apparaît comme une phase résiduelle dans le signal oscillatoire. Nous appliquons la théorie au BaFe2As2, nous expliquons l'origine de la phase du signal oscillatoire rapporté dans des expériences récentes, et nous prédisons que le système oscille avec une fréquence décalé vers le rouge pour les grandes fluences. Notre théorie ouvre également la possibilité d'extraire des informations d'équilibre à partir la dynamique des phonons cohérents. Un autre phénomène intéressant qui a été observé en spectroscopie pompe-sonde est l'oscillation des fluctuations du réseau au double de la fréquence d’un phonon du système étudié. Ces oscillations sont interprétées comme une signature d'états de phonons squeezé macroscopique. Dans ce travail, nous identifions d'autres mécanismes d'oscillations à une fréquence double autre que le squeezing. Nous montrons qu'un quench de la température du bain thermique induite par la pompe, à laquelle le phonon est couplé, ou l'excitation d'un phonon cohérent pour lequel l'anharmonicité cubique est permise par symétrie peut également produire de telles oscillations en spectroscopie sans que le phonon soit dans un état squeezé. Nous concluons que, contrairement à ce qui est communément admis, les oscillations à double fréquence phononique en spectroscopie de bruit ne sont pas nécessairement une signature des phonons squeezés. Nous soulignons ce qui peut être un critère fiable pour identifier un phonon squeezé en utilisant la spectroscopie pompe-sonde.