Abstract FR:

La kaolinite, un mineral argileux frequent a la surface de la terre, peut memoriser la presence ancienne de radioelements. Elle contient en effet des defauts crees par les rayonnements naturels et stables a l'echelle des temps geologiques: les centres a, detectes par resonance paramagnetique electronique. Cette these definit les potentialites du dosimetre kaolinite pour l'etude de migrations anciennes d'uranium dans la geosphere. Dans une premiere partie, on a irradie des kaolinites naturelles de reference avec des rayonnements alpha et gamma dans un vaste domaine de doses compatibles avec les geosystemes de la surface de la terre. On a tenu compte de la variabilite naturelle des kaolinites en termes de desordre cristallin et d'impuretes chimiques (fe#3#+) ou mineralogiques (illite, smectite). On montre que la courbe de dosimetrie du centre a peut etre definie par une fonction exponentielle dependant de deux parametres (la valeur de la concentration a saturation et le coefficient d'efficacite) qui sont correles entre eux. Ces parametres de dosimetrie sont aussi correles au degre d'ordre cristallin local des kaolinites, ce qui suggere la possibilite de les estimer par une simple mesure du desordre cristallin. Dans une seconde partie, on utilise ces resultats experimentaux pour estimer les paleodoses de kaolinites prelevees dans deux gisements d'uranium tertiaires, consideres comme analogues naturels de sites de stockage de dechets radioactifs a haute activite. On montre qu'il est possible de quantifier des pertes ou accumulations anciennes d'uranium, sous reserve de determiner prealablement (i) l'age des kaolinites et les periodes de fonctionnement de l'alteration (ii) les contributions des radiosources comme #2#3#2th, #4#0k et rayons cosmiques (la partie residuelle de la paleodose etant due a l'uranium) (iii) un modele de mobilite de l'uranium (perte/accumulation ponctuelle ou continue) realiste par rapport a l'histoire geochimique du site