Abstract FR:

Longtemps, la plupart des etudes dans le domaine de la chimie atmospherique ont concerne uniquement les reactions homogenes se deroulant en phase gazeuse. Mais aujourd'hui, des etudes recentes portant sur le trou de la couche d'ozone ou les pluies acides montrent qu'il s'avere indispensable de completer cette chimie en inculant des processus heterogenes qui font intervenir des phases condensees (liquide ou solide). La comprehension des interactions gaz-liquide etant encore incomplete, il nous a paru necessaire de developper nos connaissances dans le domaine de la chimie atmospherique heterogene et plus particulierement dans l'etude de l'incorporation de gaz en traces dans la phase liquide. A cette fin, ce travail vise a determiner la cinetique de capture, par la phase aqueuse, de six especes gazeuses ; le chlorure de nitryle (clno#2), le chlorure de nitrosyle (nocl), le phosgene (cocl#2), l'ozone (o#3), l'hydroperoxyde de methyle (ch#3ooh) et l'acide methane sulfonique (ch#3so#3h). Ces gaz ont ete choisis pour leur interet reconnu dans la chimie atmospherique. Pour mener a bien cette etude, il nous a fallu un systeme experimental capable de decoupler les differentes etapes qui interviennent dans le processus d'incorporation, soit la diffusion de molecules dans la phase gazeuse, le transport de masse a l'interface gaz-liquide et enfin les eventuelles reactions chimiques et la diffusion des composes dans la phase aqueuse. Pour cela, nous avons concu et construit un dispositif experimental entierement nouveau. Le choix s'est porte sur la technique du train de gouttelettes monodispersees ou les gouttes sont exposees a basse pression et pendant des temps courts aux composes gazeux a analyser. Les resultats obtenus peuvent etre classes en deux categories. La premiere categorie concerne ch#3ooh et ch#3so#3h pour lesquels le transport interfacial a pu etre determine directement. Pour la seconde categorie (o#3, nocl, clno#2, cocl#2), il a ete possible de mettre en evidence la reactivite des produits en phase aqueuse. Les resultats de ces travaux permettent une meilleure comprehension des processus heterogenes et pourront venir s'inserer dans des modeles de simulations predictifs de la chimie atmospherique.