Etude structurale et optique de la précipitation des ions de terres-rares et des nanoparticules de silicium dans la silice pour des applications optiques
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As a material of choice in the modern microelectronics, silicon has attracted increasing attention in the last decade with the aim to integrate both optoelectronic and microelectronic functionalities on a same silicon chip. Due to its physical properties, bulk silicon is a poor light emitter. The development of an efficient silicon based light emitter is therefore a challenging issue. Rare earth ions incorporated silicon nanoparticles in silica thin films have emerged as promising route to obtain light from Si-based materials. However, the light emission in such system is strongly dependent on the microstructure (nature and content of the dopant, localizations in the host matrix, nature of the matrix, etc. ). In order to understand all the structural mechanisms controlling the nanostructure, in this work, we used atom probe tomography. Two different rare earths elements were studied (cerium and erbium). We have been able to demonstrate a complex precipitation mechanism of rare earth ions and excess silicon depending strongly on the elaboration parameters. This precipitation mechanism sometimes leads to the formation of snowman-like nanoparticles. An analytical model, based on surface energies, has been developed to justify this particular configuration. These results allowed us to explain the atypical evolution of the optical properties studied by photoluminescence.
Abstract FR:
Le silicium, brique élémentaire de la microélectronique en raison grâce à la bonne maitrise de sa technologie, ne peut être utilisé directement pour toutes les applications optoélectroniques et photoniques en raison des ses propriétés physiques. L’enjeu technologique est de développer une optoélectronique et une photonique « tout silicium ». Dans le cadre de cette thèse, nous étudions une approche prometteuse permettant de contourner le problème via le dopage du matériau par des ions de terres-rares, optiquement actifs. En effet, plusieurs études ont montré que les ions de terres rares dilués dans une matrice de silice contenant des nanoparticules de silicium est un système d’intérêt particulier pouvant mener à des nouveaux dispositifs optiques. Cependant les propriétés optiques des terres rares dépendent fortement de la microstructure du matériau (nature et concentration du dopant, localisations dans la matrice hôte, nature de la matrice, …). Afin d’appréhender l’ensemble des mécanismes structuraux contrôlant la nanostructure, nous avons utilisé la sonde atomique tomographique. Deux terres rares différentes ont été étudiées (cérium et erbium). Nous avons pu mettre en évidence un mécanisme complexe de précipitation des ions de terres rares et du silicium en excès dépendant fortement des paramètres d’élaboration. Ce mécanisme de précipitation conduit parfois à la formation des nanoparticules de type « snowman ». Un modèle analytique, basé sur un bilan des énergies de surface, a été développé afin de justifier cette configuration particulière. Ces résultats nous ont permis d’expliquer l’évolution atypique des propriétés optiques obtenues par la photoluminescence.