Abstract FR:

Le present travail a pour objectif une meilleure connaissance des proprietes physico-chimiques du dioxyde d'uranium, principale forme du combustible nucleaire. Dans l'hypothese du stockage direct du combustible use en site geologique, l'irradiation en reacteur et la corrosion par les eaux souterraines sont les deux principaux facteurs d'alteration susceptibles d'affecter l'integrite du materiau. Ces effets sont simules par bombardement de monocristaux de uo#2 avec des ions lourds energetiques representatifs des fragments de fission et attaque par l'eau deionisee 180c dans un autoclave. Les modifications chimiques et cristallographiques induites sont etudiees par deux methodes de microanalyse nucleaire utilisant un faisceau d'ions he : la spectrometrie de retrodiffusion rutherford et la diffusion resonante, associees a la canalisation pour caracteriser respectivement les sous-reseaux uranium et oxygene. Les principaux resultats sont les suivants : - l'endommagement par irradiation avec des ions lourds de grande energie (xe de 340 mev) est detectable des les faibles doses et atteint une saturation a la fluence de 10#1#4 ions/cm#2. On n'observe pas d'amorphisation de la structure mais la formation de cristallites d'une taille de l'ordre de 10 nm desorientees les unes par rapport aux autres d'un angle d'environ 0,1 (polygonisation). - la corrosion aqueuse du dioxyde d'uranium dans des conditions oxydantes a 180c consiste en une oxydation par l'oxygene dissous et la transformation progressive de la couche de surface en u#3o#7 de structure fluorine pour des temps d'attaque aqueuse inferieurs a 100 heures. Cette transformation s'effectue selon un processus de quasi epitaxie sur le substrat de uo#2. Pour des temps d'attaque aqueuse plus importants, l'oxyde u#3o#7 se transforme en oxydes superieurs lamellaires. - l'influence d'une irradiation prealable par des ions lourds de grande energie sur la corrosion aqueuse consiste essentiellement en une acceleration de la dissolution de la matrice. Par contre, la nature des phases formees lors de l'attaque aqueuse ne semble pas modifiee.