thesis

Raies R. M. N. Dans les métaux organiques (TMTSF)₂PF₆ et (TMTSF)₂Cl O₄ : incommensurabilité de l'onde de densité de Spin

Defense date:

Jan. 1, 1985

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Institution:

Paris 11

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Abstract EN:

For the first time, in the S. D. W. State of the organic conductors (TMTSF)₂ClO₄ and (TMTSF)₂PF₆, the amplitude δ f the order parameter and the nesting vector Q̅ are determined, from a detailed analysis of the methyl proton N. M. R. Line-shape for various magnetic field orientations. In the paramagnetic metallic state, the fast rotational tunneling of the two inequivalent methyl groups splits the line into one central line and two pairs of satellites with shifts depending on field orientation, in good agreement with theory. In the S. D. W. State, the local fields due to the ordered magnetic structure lead to an important broadening of the line. By a careful analysis of the lineshape and its evolution in terms of field orientation, we prove, for both compounds, that the S. D. W. Is incommensurate; we are able to determine the local fields at each methyl site and separate the dipolar contribution from the hyperfine contact term; we deduce both the amplitude δ and wave vector Q̅ of the S. D. W. The amplitude δ = 8% +̠ 2% (in unit μB per molecule) for PF₆ is much larger than previous estimates from N. M. R. Broadening. The b* component of the nesting vector Q̅b = (0. 20 + 0. 05) b̅* (b̅* reciprocal lattice basis vector) for PF₆ is in contradiction with simple theories leading to Q̅b = 0 or Q̅b = 0. 5 b̅* but agrees with the consequences of realistic tight binding band calculations. The Q̅ vector is different in (TMTSF)₂ClO₄, in agreement with the theoretical prediction that Q̅ depends on the nature of anion and experimental conditions like pressure.

Abstract FR:

Dans l’état d’onde de densité de spin (ODS) des conducteurs organiques (TMTSF)₂ClO₄ et (TMTSF)₂PF₆, l’amplitude du paramètre d’ordre et le vecteur de nesting Q̅ sont déterminés à partir d’une analyse détaillée de la forme de raie R. M. N. Des protons des groupes méthyles, pour diverses orientations du champ. Dans l’état métallique (paramagnétique), la rotation rapide par effet tunnel de deux groupes méthyles inéquivalents donne une raie centrale et deux paires de satellites avec des déplacements variables suivant l’orientation du champ magnétique, en bon accord avec la théorie. Dans l’état onde de densité de spin, les champs locaux dus à la structure magnétique ordonnée entrainent un élargissement important de la raie. Par une étude approfondie de la forme de raie et de son évolution en fonction de l’orientation du champ, nous prouvons que, pour ces deux composés, l’ODS est incommensurable ; nous déterminons les champs locaux correspondant à chaque groupe méthyle et séparons la contribution dipolaire du terme de contact hyperfin ; nous déduisons l’amplitude δ et le vecteur d’onde Q̅ de l’ODS. L’amplitude δ = 8% +̠ 2% (en unité μB par molécule) pour PF₆ est très supérieure à certaines estimations antérieures. La composante du vecteur de nesting suivant le vecteur de base b̅* pour PF₆ est en contradiction avec les modèles théoriques simples conduisant à Q̅b = 0 ou Q̅b = 0. 5 b̅*, mais correspond aux résultats d’un calcul de bande réaliste, dans l’approximation des liaisons fortes. Le vecteur Q̅ est différent dans (TMTSF)₂ClO₄, en accord avec les prédictions théoriques suivant lesquelles Q̅ dépend de la nature de l’anion et des conditions expérimentales (pression).