Interactions solide/solution et transferts de matiere dans un gradient de temperature. Application au confinement des dechets nucleaires de haute-activite
Institution:
Paris 6Disciplines:
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Abstract EN:
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Abstract FR:
La phase initiale d'un stockage de dechets nucleaires sera caracterisee par une forte liberation de chaleur dans le proche environnement des colis de dechets. Ce flux de chaleur se traduira par une elevation temporaire de temperature, et par la presence d'un gradient spatial de temperature entre les colis chauds et le milieu geologique froid. Quelles vont etre les consequences sur l'evolution des materiaux du champ proche de ce champ de temperature evoluant dans le temps et dans l'espace ? en particulier, quel sera son effet en cas de relachement accidentel de radionucleides durant la phase thermique ? telles sont les questions auxquelles ce travail essaie de repondre dans la perspective d'une evaluation de performance. Ce travail s'appuie sur une triple demarche methodologique alliant experimentation, modelisation et etudes d'analogues naturels. Il demontre que la presence d'un gradient de temperature spatial modifie la distribution des elements chimiques au sein du systeme, certains elements se conncentrant dans les phases solides du point chaud, d'autres dans celles du point froid. La confrontation des resultats d'experiences simplifiees a un modele base sur la thermodynamique a l'equilibre, permet de mettre en evidence les mecanismes probables de ces transferts : des processus thermodiffusifs couples a des reactions irreversibles de precipitation. Parallelement, l'effet de la variation temporelle de temperature est aborde par le biais de l'etude d'un systeme naturel soumis a une histoire thermique similaire : les bauxites alpines jurassiques. L'uranium present dans ces formations, a ete profondement remobilise au cours du metamorphisme conduisant a un piegeage definitif lors de l'apex thermique, sans qu'il y ait de migrations notoires. L'ensemble de ce travail montre que la phase thermique initiale d'un stockage va conduire a des modifications du champ proche qui ne sont pas antithetiques du confinement des radioelements, mais qui doivent etre prises en compte dans l'evaluation du comportement a long-terme.