Graphene nanoribbons : towards carbon based electronics
Institution:
Paris 6Disciplines:
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Abstract EN:
Graphene, a single layer of carbon atoms arranged in a honey-comb lattice, was first characterized in 2004 and immediately attracted a lot of attention. It exhibits unique electronic and transport properties and bears the potential to play a crucial role in a future generation of electronic devices. However, its gapless spectrum makes graphene unsuitable for direct application as semiconductor. One way to bypass this shortcoming consists in designing graphene nanoribbons (GNRs). In these systems, an electronic bandgap opens up as a function of the width and the edge configuration. In this thesis we present investigations of GNRs based on density functional theory (DFT). First we discuss the thermodynamic stability of a broad range of possible edge configurations and their electronic structures. Then, for the most relevant among them, we perform in-depth analyses of geometric aspects and simulated scanning tunneling microscope images. Throughout these investigations, we found Clar's theory of the aromatic sextet very useful to rationalize our DFT calculations. It is simple and elegant but still sophisticated enough to account for a large number of phenomena. Hence, we propose a classification scheme for GNRs based on their Clar formulae. This captures many properties better than a classification based on the crystallographic orientation. The last part of this thesis deals with a small extension to the DFT-framework Quantum Espresso. In particular, we discuss the implementation of the gradient corrections to the third order derivative of the electronic energy. This opens the way to extend investigations of anharmonic phenomena to the generalized gradient approximation.
Abstract FR:
Le graphène, une monocouche d'atomes de carbone disposées en nid d'abeille, a été caractérisé pour la première fois en 2004 et a immédiatement attiré beaucoup d'attention. Il présente des propriétés électroniques uniques et porte le potentiel de jouer un rôle crucial dans une future génération d'électronique. Cependant, son spectre sans gap le rend impropre à l'application directe comme semi-conducteur. Une façon de contourner ce déficit consiste à concevoir des nanorubans de graphène (GNRs). Dans ces systèmes, un gap s'ouvre en fonction de la largeur et la configuration des bords. Dans cette thèse, nous présentons des enquêtes sur les GNRs basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). D'abord nous discutons la stabilité thermodynamique d'une large gamme de configurations des bords et leurs structures électroniques. Ensuite, pour les plus importants, nous analysons des aspects géométriques et des images simulées de microscope à effet tunnel. Au cours de ces investigations, nous avons trouvé la théorie de Clar de l'hexagone aromatique très utile pour la discussion de nos calculs DFT. Par conséquent, nous proposons une classification des GNRs en fonction de leurs formules Clar. Cela cerne de nombreuses propriétés mieux qu'une classification basée sur l'orientation cristallographique. La dernière partie de cette thèse traite une petite extension du logiciel DFT du nom Quantum Espresso. En particulier, il s'agit de la mise en œuvre des corrections à la troisième dérivée de l'énergie électronique dépendantes du gradient de la densité. Cela permettra d'éteindre les enquêtes des phénomènes anharmoniques à l'approximation du gradient généralisé.