thesis

Graphitisation et oxydation des carbones des chondrites et des ureilites : contraintes expérimentales et observations

Defense date:

Jan. 1, 2009

Edit

Institution:

Paris 11

Disciplines:

Abstract EN:

Carbon solids in meteorites are a key element for understanding of the various steps of the solar system formation. Several carbon speciation are observed (organic matter ,nanodiamonds, carbon onions, graphite or even amorphous carbon), each of them being a fingerprint of its condition of formation ; they are all further submitted to different thermal processes (nebular and asteroidal metamorphism, shocks). Our approach relies on a multi-scale characterization (XRD, Raman, SEM and TEM) of natural and laboratory analogues. This experimental work deals with graphitization and oxidation mechanisms of various carbons, from the kinetical and structural point of view ; with the graphite to diamond transition during shock processes and more generally with carbon phases genetic relationships at the nanometer scale. Kinetic parameter determined experimentally, coupled with the observation of chemically extracted phases from chondrites and ureilites, enable to constrain the “temperature-length-oxygen fugacity” conditions of specific thermal events. The main results or this work are : (1) the progressive destruction f nanodiamonds in chondrites is kinetically controlled by graphitization (formation of carbon oinions) which proceeds quicker than oxidation during both asteriodal and nebular processes ; the latter having time-temperature parameter close to the chondrules forming event. (2) The coupling of iron reduction from olivines by organic matter with catalytic graphitization is kinetically and mineralogically relevant during the chondrules forming event, and (3) mineralogical and isotopic features in some ureilite may be explained by the existence of several diamond.

Abstract FR:

Les carbones dans les météorites sont des objets précieux pour comprendre les différentes étapes de la formation du système solaire. Les diverses formes adoptées (matière organique, nanodiamants présolaires, oignons de carbone, graphite, suies ou encore carbone amorphe) sont autant d’empreintes génétiques de leurs conditions de formation, et chaque structure est ensuite soumise à des épisodes thermiques variés (métamorphisme nébulaire et astéroïdal, chocs). Notre démarche repose sur une caractérisation multi-échelles (DRX, Raman, MEB, MET) d’objets naturels et d’analogues de laboratoire. Ce travail expérimental s’intéresse aux mécanismes de graphitisation et d’oxydation de différents carbones, d’un double point de vue cinétique et structural, à la transformation du graphite en diamant par choc, ainsi qu’aux relations génétiques entre les différents carbones observés à l’échelle nanométrique. L’utilisation de paramètres cinétiques déterminés expérimentalement et couplée à l’observation de carbones extraits de chondrites et d’ureilites, permet de contraindre les conditions de « température-durée-fugacité d’oxygène » d’épisodes thermiques spécifiques. Parmi les principaux résultats de cette thèse, nous montrons : (1) que la cinétique contrôle la disparition progressive des nanodiamants chondritiques et que ceux-ci sont graphités en oignons de carbone plus vite qu’ils ne s’oxydent lors d’évènements nébulaires et astéroïdaux, les premiers ayant des paramètres proches de ceux de la formation des chondres. (2) que le couplage « réduction du fer des olivines par la matière organique-graphitisation catalytique » est cinétiquement et minéralogiquement envisageable lors de la formation des chondres. (3) que la minéralogie et certaines signatures isotopiques associées au carbone des ureilites peuvent être expliquée par l’existence de plusieurs générations de diamant, dont une au moins provient de chocs sur du graphite pré-existant.