Structure électronique du système HCO / COH et étude de la réaction entre le carbone et le radical OH dans leur état fondamental
Institution:
Rennes 1Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This thesis concerns the theoretical study of the reactive collision between the radicals C and OH in their ground state for temperatures below 500 K. The potential energy of the HCO/COH system in its ground state was first computed for a large number of geometries using high level ab initio methods. The energies were then fitted using the RKHS method to build an analytic form for the global potential energy surface of the system. The surface was then used to study the reaction dynamics of C and OH by the quasi-classical trajectories method. The results obtained show the strong reactivity of the collision of these radicals even at low temperature. A preliminary study of the excited states and of their couplings is also presented and it shows that some of them may play an important role in the reaction dynamics.
Abstract FR:
Cette thèse porte sur l’étude théorique de la collision réactive entre les radicaux C et OH dans leur état fondamental pour des températures inférieures `a 500 K. Tout d’abord, l’énergie potentielle du système HCO/COH dans son état fondamental a été calculée pour un grand nombre de géométries en utilisant des méthodes ab initio de haut niveau. Ces valeurs ont ensuite été interpolées par la méthode RKHS afin de construire une forme analytique de la surface d’énergie potentielle globale du système. Cette surface a été utilisée pour étudier la dynamique de la réaction entre C et OH avec la méthode des trajectoires quasi-classiques. Les résultats obtenus ont mis en évidence le caractère fortement réactif de la collision entre ces deux radicaux, même à basse température. Une étude préliminaire des états électroniques excités du système et de leurs couplages est également présentée et montre que certains d’entre eux peuvent avoir une contribution sur la dynamique de la réaction.