Etudes par diffraction des corrélations entre magnétisme et structure des manganites à ordre de charges
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This thesis dedicates itself to diffraction studies of the structural and magnetic transitions in the manganites of the system Pr_(1-x)Ca_xMnO_3. For dopings going from x = 0. 33 to 0. 5, the (x, T) phase diagram presents only insulating phases. On the basis of the superexchange theory (SE), their fundamental state can be interpreted as the existence of an Mn3̂+ /Mn4̂+ -type of charge ordering, concomitant with an ordering of the d_z2̂ orbitals on the Mn3̂+ ions. These samples display also giant magnetoresitance properties in this state. One can understand qualitatively the phenomenon by considering that antiferromagnetic (AF) and ferromagnetic (F) phases which are attributed to an insulating and a conductive state respectively, are coexisting. In this scope, the magnetoresitance would result in the growth and percolation of the ferromagnetic fraction of the sample under the application of a magnetic field. The conclusion of the structural and microstructural studies led in this thesis contrasts with these ideas. The powder and the single crystalline samples studied are displaying homogeneous crystalline phases at zero field. To resolve such a contradiction, we present a neutron diffraction study on a twinned single crystal of Pr_O. 60Ca_0. 4OMnO3̂ of the structure of the charge ordered phase. This study allows us to invalidate the mixed valence Mn3̂+/Mn4̂+ for the electronic state of Mn in these compounds, on which the SE theory is based. The structural distortions we find indicate another type of charge order, that consists in the localization of the electrons on Mn dimers. These electron are involved a double exchange process, coupling ferromagnetically the Mn spins of each pair. The novelty of this interpretation invite to reconsider several interpretations of the properties of manganite : in particular, it shows that the understanding of the magnetism of their insulating phases, put forward the role of the magnetic exchange frustration in these systems, when we go beyond the super-exchange theory.
Abstract FR:
Cette thèse se consacre à des études par diffraction des transitions de phases structurales et magnétiques dans les manganites du système Pr_(1-x)Ca_(x)MnO_3. Pour des dopages allant de x = 0. 33 à x = 0. 5, le diagramme de phases (x,T) n'y présente que des phases isolantes. Sur la base de la théorie du super-échange (SE), leurs propriétés peuvent s'interpréter comme l'existence d'un ordre de charges Mn3̂+/Mn4̂+ concomitant à un ordre des orbitales d_z2̂ sur les ions Mn3̂+. Ces échantillons présentent par ailleurs des effets de magnétorésitance géante. On comprend alors qualitativement le phénomène par la coexistence de phases antiferromagnétiques (AF) et ferromagnétiques (F), attribuées à des phases isolantes et conductrices respectivement. La magnétorésistance traduirait alors la croissance de la fraction ferromagnétique sous l'application d'un champ magnétique. La conclusion des études structurales et microstructurales menées dans cette thèse contraste singulièrement avec ces images. Les échantillons de poudres et le monocristal étudiés semblent montrer qu'au contraire, leurs phases cristallines sont homogènes à champ nul. Pour résoudre cette contradiction, nous présentons une étude de diffraction sur un monocristal maclé de Pro_0. 60Ca_0. 40MnO_3 de la structure de la phase d'ordre de charges. Cette étude nous autorise à infirmer l'une des hypothèses de base sur laquelle s'appuie la théorie du SE, et qui stipule que l'état électronique du Mn est à valence mixte Mn3̂+/Mn4̂+ dans ces composés. Les distorsions structurales indiquent qu'en fait, l'ordre de charges consiste dans la localisation des électrons sur des dimères de Mn, couplés ferromagnétiquement par le double échange de cet électron. La nouveauté de cette interprétation conduit à reconsidérer plusieurs interprétations des propriétés des manganites : en particulier, elle montre qu'il est nécessaire de ré-interpréter le magnétisme de ces phases isolantes au delà du super échange, en offrant de nouvelles pistes qui mettent en évidence l'importance du rôle de la frustration de l'échange dans ces systèmes.