Abstract FR:

Les molecules a spin eleve constituent l'un des domaines d'etude du magnetisme moleculaire. Ces objets magnetiques s'inscrivent a la frontiere entre les echelles classique et quantique. Le travail porte sur la synthese de telles entites, selon une approche bottom-up, via l'utilisation d'un precurseur, un hexacyanometallate m(cn) 6 x , acide de lewis paramagnetique, capable de complexer a sa peripherie d'autres cations de transition m porteurs de spin. Afin de limiter la croissance du materiau vers des composes tridimensionnels du type bleu de prusse, il est necessaire de bloquer une partie des sites de coordination autour de m par un ligand l b ne laissant qu'un seul site accessible a l'azote du precurseur hexacyane. Le choix des cations metalliques m et m est guide par un modele orbitalaire de l'interaction d'echange. Nous avons ainsi synthetise principalement des molecules cationiques tri- et heptanucleaires m(cn) 4(cn)m(l b) 2 + et m(cn)m(l b 6 9 +, dont le spin de l'etat fondamental peut atteindre 27/2. Les etudes magnetiques dont ils ont fait l'objet s'averent pour certaines prometteuses. Des mesures magnetiques, realisees sur des systemes choisis a tres basse mettent en evidence des comportements originaux : ouverture de cycles d'hysteresis, phenomenes de relaxation particuliers la demarche raisonnee du chimiste permet dans une certaine mesure de moduler les parametres tels que, le spin de l'etat fondamental, la constante de couplage j ou l'anisotropie d, dont le controle est indispensable a l'observation de phenomenes recherches (molecules-aimants, effet tunnel magnetique quantique).