Abstract FR:

Ce travail est consacre a l'etude de la dynamique de l'absorption saturable inverse (asi) de c 6 0 dans des matrices de verre sol-gel et des solutions de chlorobenzene. En augmentant la fluence lumineuse incidente, un materiau moleculaire sujet a l'asi devient beaucoup plus absorbant a cause de la forte absorption des molecules dans des niveaux excites, de plus en plus peuples quand la fluence lumineuse augmente. Le c 6 0 en solution liquide est un materiau modele pour ce phenomene. Nous avons montre que, contrairement a des couches cristallines de c 6 0, l'asi des verres sol-gel impregnes de c 6 0 peut etre decrite par un modele a cinq niveaux comparable a celui utilise pour les solutions liquides de c 6 0, contenant notamment une population excitee triplet metastable. Si cela justifie l'utilisation de ce modele pour la description de l'asi des verres, nous observons des changements importants des grandeurs physiques qui determinent la dynamique de l'asi. Par des experiences de simple pompe-sonde resolues en temps avec differents systemes laser de durees d'impulsion de la femtoseconde au regime continu, ainsi que par une etude quantitative a l'aide de la technique double pompe-sonde et une modelisation de la dynamique de population, nous avons determine toutes les grandeurs physiques liees a la dynamique de l'asi dans le cadre de ce modele : constantes de relaxation, taux de transfert inter-systeme et les differentes sections efficaces des transitions entre les niveaux. Nous comparons les resultats pour les verres avec ceux que nous obtenons pour les solutions de c 6 0 dans le chlorobenzene. Nous attribuons les changements a l'absence d'un solvant aromatique dans les verres, mais surtout a une interaction des molecules avec l'environnement vitreux qui perturbe les niveaux moleculaires. Cette conclusion est confirmee par une etude de l'asi resolue spectralement. Elle montre une forte perturbation du spectre des transitions entre les niveaux excites de la molecule.