Abstract FR:

Une nouvelle approche de spectroscopie non-lineaire est demontree en vue d'etudier les processus ultra-rapides de dynamique moleculaire en milieux denses. Elle est basee sur une experience pompe-sonde en configuration colineaire qui fournit un signal d'absorption transitoire original, presentant des oscillations en fonction du retard pompe-sonde. Une etude theorique de physique statistique non-lineaire demontre que la phase de ce signal est tres sensible aux processus de dynamique moleculaire presents dans le milieu etudie. Les resultats experimentaux obtenus dans le cas d'un colorant test, le hitci dans l'ethylene glycol, ont ete interpretes a l'aide du modele phenomenologique de l'oscillateur brownien. Ce modele permet de prendre en compte les couplages intermoleculaires par leur action sur la position du noyau de la molecule absorbante consideree. Les simulations numeriques associees a cette etude ont ete effectuees sur cray t3e. Les performances de cette approche sont equivalentes a celles de la technique plus classique d'echo de photons a deux impulsions, integre sur le temps mais l'exploitation du signal en termes de dynamique moleculaire ne necessite pas la mise en uvre d'impulsions laser ultra-courtes et rend son utilisation plus aisee.