Abstract FR:

L'objet de cette these porte sur l'etude des agregats de tellure, un des elements du groupe vi, bien connus pour leurs structures geometrique et electronique particulieres. Les experiences effectuees visent a devoiler l'evolution avec la taille de ces structures. Les resultats de deux methodes tres differentes sont presentes. Dans la premiere, on etudie la stabilite de l'edifice apres photoexcitation laser des electrons de valence et redistribution de l'energie sur les modes de vibration du systeme. Dans la seconde, on sonde la structure electronique par spectroscopie de photoionisation a partir d'une excitation des electrons de cur des atomes constituant l'agregat a l'aide du rayonnement synchrotron. L'etude de la dissociation unimoleculaire des agregats de tellure (n < 40) montre que les plus petits se dissocient par evaporation d'un dimere neutre alors que pour n > 10 l'evaporation des fragments neutres de 5, 6 ou 7 atomes apparait seule. Une methode basee sur l'analyse des differents cycles energetiques et la valeur des rapports de branchement donne les energies de dissociation pour differents canaux. Les resultats mettent en lumiere un comportement non monotone de l'evolution vers le solide qui peut etre attribue a une modification de la structure geometrique des agregats. L'excitation en couche interne par rayonnement synchrotron permet de sonder localement ces edifices. Elle donne en principe un acces plus direct aux proprietes electroniques et apparait complementaire des experiences effectuees avec des lasers. Au cours de ces mesures nous avons identifie differents processus de relaxation (effet auger simple ou double, shake-off et shake-up) subsequents a ce type d'excitation. Qualitativement une evolution avec la taille dans la reponse du systeme a l'excitation des electrons de cur apparait entre les tout petits edifices (n < 6) et une distribution moyenne de tailles plus elevees. Les resultats quantitatifs sur une grande gamme de tailles necessiterait d'effectuer ces mesures sur des edifices tries en masse, comme c'est le cas lors des experiences laser