Abstract FR:

L'etude, en optique non lineaire, de structures moleculaires constitue une etape essentielle dans le processus d'elaboration de materiaux organiques. Differentes familles de molecules telles que a transfert de charge restreint (composes poly-silicies et poly-naphtyles), des complexes organometalliques, ont ete etudiees pour leurs proprietes non lineaires du second ordre (polarisabilite ). L'influence de la nature electro-active des substituants et de la longueur de conjugaison sur l'hyperpolarisabilite du second ordre y a ete investie dans le cas des composes polyeniques et les resultats discutes en termes de modele a trois niveaux. Aucun effet de saturation de l'hyperpolarisabilite a tres longue chaine, tel que prevu par les calculs de modelisation theoriques, n'est observe a longue chaine de conjugaison. La possibilite d'appliquer un champ electrique sur plusieurs nouvelles matrices sol-gels a ete demontree par l'orientation de molecules polaires dissoutes dans le milieu. Des mesures de polarisabilites du second ordre de chromophores organiques dissous dans differentes matrices sol-gels sont presentees. Le dopage par une molecule de colorant laser, 1,1,3,3,3,3-hexamethyl-indotricarbocyanine iodate: hitc, bien connue pour ses proprietes de fluorescence et sa grande polarisabilite du troisieme ordre, a montre une sensibilite de la structure a l'acidite residuelle du milieu. En troisieme lieu la caracterisation systematique en optique non lineaire quadratique d'un cristal moleculaire, le 5-nitrouracile, quadratique est presentee. Ce travail met en evidence une transparence etendue vers le bleu (jusqu'a 410 nm) combinee a un coefficient d#1#4 de 8. 7 pm/v (a 1. 06 mm) et a des seuils de dommage tres eleves (>1 gw/cm#2 a 532 nm). L'excellente stabilite chimique et photochimique du materiau ainsi que la possibilite d'obtenir des monocristaux de taille importante (52015 mm#3) en font un tres bon candidat pour le doublement efficace de frequence ou la generation d'effets parametriques