Abstract FR:

On presente des etudes experimentales, en regime picoseconde, des non-linearites optiques du type kerr (ou pompe et sonde) de polymeres semi-conducteurs diacetyleniques. Le cas degenere (memes frequences pompe et sonde) a ete etudie par melange a quatre ondes, en configuration de conjugaison de phase, a 1064 nm. On montre que la reponse est dominee par des ordres eleves de non-linearite. On analyse les resultats en termes de resonance a deux photons. Le cas non-degenere est etudie par melange a deux ondes en configuration de porte kerr. On analyse l'effet stark optique et le spectre differentiel des especes photoinduites. On compare de la meme maniere les excitations a deux photons a 1064 nm et a un photon a 532 nm. Une consequence du mecanisme de non-linearite est la possibilite de generer des ondes conjuguees en phase avec doublage de frequence. L'analyse theorique et la demonstration experimentale de ce processus sont presentees. L'experience permet en outre d'isoler les non-linearites d'ordre cinq ou plus, et d'en preciser l'origine et la dynamique. Des modelisations et calculs quantiques, developpes en vue de l'interpretation des experiences, sont presentes en fin d'expose