thesis

Structure et cinétique de mise à l’équilibre d’une surface vicinale (1102) de saphir étudiées par microscopie à force atomique

Defense date:

Jan. 1, 2008

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Institution:

Paris 11

Disciplines:

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Abstract EN:

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Abstract FR:

Les oxydes métalliques sont couramment mis en œuvre dans des secteurs innovants comme les nanotechnologies, la microélectronique, la catalyse hétérogène et le stockage longue durée de déchets nucléaires. Pour toutes ces applications, la présence de défauts superficiels peut affecter certaines propriétés physico-chimiques de la surface de ces oxydes. La cinétique de mise à l'équilibre de surfaces vicinales proches du plan (1-102) d’un cristal de saphir initialement rugueuses a été étudiée par microscopie à force atomique (AFM). Cette rugosité, due à la préparation de l’échantillon, se traduit par une grande densité de défauts. Lors de recuits à l’air, qui conservent la stœchiométrie superficielle, ces défauts forment des ilots bidimensionnels au voisinage des bords de marche monoatomique. L’évolution morphologique des ilots et des bords de marche est analysée après recuits à l'air à différents temps et températures. Deux régimes de cinétique sont identifiés. Le premier, associé à des recuits isochrones (une heure) pour des températures allant de 973 K à 1173 K ou à des recuits isothermes (1173 K) pour des durées allant jusqu’à 53 heures, correspond au processus de mûrissement d'Ostwald des ilots contrôlé par une diffusion anisotrope sur les terrasses avec une énergie d'activation de 1. 3 ± 0. 1 eV. Le second régime, étudié après la disparition des îlots, concerne la gamme de température supérieure (1273 K < T < 1473 K) ou à plus longue durée de recuit. Un bon accord entre les résultats expérimentaux, un modèle théorique basé sur l'équation de Langevin et des simulations numériques montre que le lissage du profil des marches est gouverné par l'émission d'atomes à partir du bord de marche. Les atomes issus de la marche diffusent sur la terrasse voisine pour se piéger sur une des marches qui la bordent. Les paramètres atomistiques, comme l’énergie d’activation, peuvent également être déduits. Cette étude statistique originale de l'évolution morphologique d'une surface hors d'équilibre démontre qu'il est possible d'accéder, à partir d’images AFM de dimensions micrométriques, au processus de transport de matières et aux paramètres atomistiques associés. Enfin, la méthodologie développée est généralisable à l'analyse non seulement des marches stables de toutes surfaces cristallines quelle qu’en soit la rugosité initiale mais elle peut être utilisée pour l'analyse du profil d'une interface quelconque.