Abstract FR:

Ce memoire est consacre a l'etude des proprietes optiques non-lineaires du second ordre de couches moleculaires deposees par la technique de langmuir-blodgett. La generation de second harmonique (gsh) dans des couches de langmuir-blodgett non centrees est un outil d'investigation precis de la structure microscopique de ce type d'assemblage moleculaire qui permet de determiner certains parametres d'ordre de la loi de distribution des unites actives dans le film et de mesurer l'hyperpolarisabilite quadratique des molecules. La reflexion totale attenuee est une methode tres sensible, complementaire a la gsh, grace a laquelle peuvent etre mesures l'epaisseur optique et, en appliquant un champ electrique, le coefficient electrooptique de ces films ultra-minces. Les resultats obtenus sur des couches de differentes molecules organiques a transfert de charge intramoleculaire sont presentes et mettent en evidence le role crucial joue par les phenomenes d'agregation. L'existence d'agregats reduit generalement l'activite macroscopique du film et favorise la diffusion de la lumiere dans la couche. Si les coefficients de gsh mesures sur des monocouches d'hemicyanine, de l'ordre de la centaine de pm/v a 1064 nm, sont nettement superieurs au coefficient du niobate de lithium (quelques pm/v), l'utilisation des couches lb pour la realisation de dispositifs fortement efficaces en optique non-lineaire guidee exige imperativement une excellente qualite optique du film sur un empilement oriente de plusieurs centaines de monocouches. La dilution des unites actives avec des molecules inactives de cyclodextrines amphiphiles permet dans certains cas de prevenir partiellement l'agregation. Si on ne peut aujourd'hui conclure sur l'inclusion orientee des unites polarisables dans la cavite apolaire de la cyclodextrine, ces molecules hotes semblent offrir des perspectives interessantes pour la realisation de dispositif