Abstract FR:

Ce travail a pour theme l'etude du comportement structural d'agregats d'hexafluorure de soufre par simulation numerique de la dynamique moleculaire sur un ordinateur a architecture parallele a base de transputeurs. Dans un agregat de sf#6 constitue de plus de 55 molecules les structures haute et basse temperature, respectivement cubique centree et monoclinique, sont celles du cristal massif. En descente comme en montee en temperature ces deux structures coexistent en equilibre thermodynamique sur environ 20 k dans des agregats de 100 a 500 molecules. La limite du comportement cristallin de sf#6 est compris entre 13 et 55 molecules. Les simulations faites sur des agregats de differentes tailles et sur un systeme de taille pseudo-infinie ont permis d'etablir que pour un agregat de petite taille (inferieure a 500 molecules), les temperatures de transitions solide/solide et solide/liquide sont suffisamment proche l'une de l'autre pour que la fusion du systeme debute avant la fin de la transition solide/solide. Enfin une trempe brutale d'agregats de sf#6 de structure cubique conduit a une structure hexagonale. Celle-ci est proche de celle observee experimentalement, dans le cas particulier des microcristaux. Cette phase est metastable ce qui explique pourquoi elle n'a pas toujours ete observee experimentalement