Abstract FR:

Dans le cadre de la theorie de la fonctionnelle de la densite, les methodes de type pseudopotentiels autorisent des operations difficiles autrement comme la relaxation globale des parametres structuraux ou l'etude en pression et en temperature des transitions de phase par des techniques de dynamique moleculaire ab initio. Ce type de methode a ete largement utilise pour les elements legers ou les metaux de transitions mais jamais pour des elements a electrons f. Nous avons genere deux pseudopotentiels (un en lda et un en gga) pour le cerium que nous avons valide en comparant nos valeurs du volume d'equilibre et du module d'incompressibilite aux valeurs venant de calculs tous electrons. Si l'on utilise la gga et des corrections non lineaires de cur, l'equation d'etat s'accorde bien avec l'equation d'etat experimentale. Une etude de la stabilite relative de ses phases connues nous a donne le chemin de transition de phases fcc-(i)-bct. Une simulation de dynamique moleculaire ab initio a pression constante dans la zone entre 5 et 12 gpa ou regne une controverse sur la phase stable du cerium, nous a conduit a predire la stabilite d'une structure monoclinique centree du type de celle de la phase (i), phase deja observee. Nous avons alors genere des pseudopotentiels pour les quatre premiers actinides (th, pa, u et np). Nous avons alors etudie leurs transitions de phases sous pression a temperature nulle. Nous avons pu comparer nos resultats a ceux de la litterature venant de calcul tous electrons. Dans cette etude, nous avons toujours optimise les parametres de structure de ces elements. Pour la premiere fois dans des calculs pseudopotentiels, a ete introduit le spin-orbite. Nous verrons que les courbes de variation des volumes d'equilibre et des modules d'incompressibilite sur la serie des quatre elements s'accordent bien avec les resultats tous electrons et experimentaux de la litterature