Étude des temps de vie des niveaux fluorescents de l'uranium tétravalent dans la phase incommensurable du tétrabromure et du tétrachlorure de thorium
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
The lifetimes of radiative levels of tetravalent uranium in the incommensurate phase of thorium tetrahalides have been measured as a function of different parameters: site symmetry, temperature and concentration. The incommensurate phase of thorium tetrabromide and tetrachloride is characterized by a continuous distribution of site symmetries induced by a continuous and weak displacement of the halides around the thorium (uranium) ions. At low temperature, 4. 2 K, the lifetime variation as a function of excited classes of symmetry is governed by the radiative process probability as well as the energy transfer between uranium ions in different sites. At higher temperature, a model based on a Boltzmann equilibrium between closed energy levels is able to reproduce the experimental lifetime variation as a function of the temperature, for a given class of symmetry. For the variation of lifetime as a function of uranium ions concentrations, at high dilution and in the case of U4+ : ThBr4, there is a competition between the energy transfer and thermal population of excited states.
Abstract FR:
Les temps de vie des niveaux fluorescents de l'ion uranium tétravalent introduit comme dopant dans la phase incommensurable, basse température, des tétrahalogénures de thorium ont été mesurés en fonction des différents paramètres importants en luminescence: symétrie du site, température et concentration. La phase incommensurable des tétrabromure et tétrachlorure de thorium, est caractérisée par une distribution continue des symétries du site due à un déplacement continu et de faible amplitude des ions halogénures entourant l'ion thorium (uranium). A basse température, 4. 2 K, la variation des temps de vie en fonction de la classe de site excitée est à la fois gouvernée par les probabilités de désexcitation radiative et les transferts d'énergie entre ions uranium situés dans les différents sites. Pour des températures plus élevées, un modèle fondé sur l'établissement d'un équilibre de Boltzmann entre niveaux proches en énergie rend compte parfaitement de la variation des temps de vie mesurés pour une classe de site déterminée. Quant aux variations en fonction de la concentration, dans le cas de U4+ : ThBr4, il y a compétition entre le phénomène de transfert d'énergie et du peuplement thermique. L'un ou l'autre de ces deux processus prédomine selon la nature du niveau étudié. L'ensemble de ces résultats a permis de clarifier le problème de la relaxation en énergie d'un ion actinide optiquement actif (U4+) dans un type de structure particulière de la matrice d'accueil : structure modulée incommensurable.