Infared spectroscopy, kinetics and characterization of aromatics : astrophysical implications
Institution:
Rennes 1Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Cette thèse est consacrée à la spectroscopie, à la cinétique réactionnelle et à la caractérisation de molécules aromatiques. Le manuscrit est organisé en trois parties. La première partie traite de la première étude spectroscopique jamais réalisée sur le dimère du benzène par absorption directe. Elle est menée dans la région à 3,3 microns qui correspond aux modes vibrationnels d’élongation C-H. L’observation de nouvelles bandes dans le spectre et le décalage vers le rouge du mode C-H sont analysés en détail. Cette étude est étendue aux agrégats de benzène et aux complexes benzène-argon. En ce qui concerne les agrégats de benzène, l’interprétation des résultats conduit à une phase solide des agrégats. Pour les agrégats mixtes benzène-argon, des spectres à haute résolution, en cours d’analyse, ont été obtenus dans la région à 3,3 microns. Dans la deuxième partie de la thèse, la cinétique de dimérisation de l’anthracène a été étudiée à 60 K, 80 K, 120 K, 235 K et 470 K en utilisant le procédé CRESU (Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme). Le taux de la réaction de dimérisation à 60 K a été obtenu. Ces résultats ont été utilisés afin d’évaluer le rôle tenu par la nucléation des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques dans la formation de la brume détectée dans l’atmosphère polaire de Jupiter. Enfin, les particules carbonées formées par pyrolyse de l’acétylène dans un réacteur à haute température original ont été analysées. Un ensemble de techniques telles que H-NMR, IR et XRD ont été utilisées pour explorer les structures chimiques et physiques de ce matériau carboné.
Abstract FR:
This thesis is devoted to the investigation of the spectroscopy, kinetics and characterization of aromatic molecules. The manuscript is organized accordingly in three parts. In the first part, we report the first direct absorption infrared spectroscopy of the benzene dimer in the 3. 3 micron region corresponding to the C-H fundamental stretch of the benzene monomer. The presence of new bands in the spectrum and the red shift of the C-H fundamental stretch are analyzed in detail. We extend this work to benzene clusters and benzene-argon complexes. For benzene clusters, the results are discussed in terms of solid phase of the clusters. For benzene-argon complexes, we measured high resolution spectra in the 3. 3 micron region which are under analysis. In the second section of the thesis, the kinetics of anthracene dimerization at 60 K, 80 K, 120 K, 235 K and 470 K using the CRESU (Kinetics of Reactions in Supersonic Uniform Flows) technique has been studied. The rate constant of dimerization at 60 K has been obtained. Our findings are employed to assess the role of PAH nucleation in haze formation in Jupiter’s polar atmosphere. Finally the carbonaceous material formed by pyrolysis of acetylene in a unique high temperature reactor has been explored. A variety of techniques such as H-NMR, IR and XRD have been used to unravel the intimate chemical and physical structures of the material.