Etudes structurales et magnétiques de manganites BixCa1-xMnO3 présentant des mises en ordre complexes
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Abstract EN:
The structural and magnetic study was carried out on a Bi-rich part of the BixCa1-xMnO3 system, 0. 7 x 0. 5, working on ceramics and single crystals. We combine the results of different diffraction techniques – X Rays, electrons and neutrons- leaning on the transmission electron microscopy observations and correlating our results with the magnetic property. The compound x = 0,5 differs others composed by the evolution of its modulation vector as a function of the temperature. A "unique" model of the charge localization is presented for x = 0,55, 0,6 and 0,64. The charge localization is done, not on a Mn site, but on a Mn-O-Mn entity. Different The evolution of the magnetic structure with Bi/Ca ratio study was performed on powder diffraction data. The data can be refined with different physicals models, in particular the classical CE-type model is one of the solutions for BixCa1-xMnO3 manganites with x=0. 5. The moments tend to establish a ferromagnetic coupling with increasing x. The composite Bi0. 67Ca0. 33MnO3 appears as a key point for which the majority of the charge localization is destabilized. The study of the BT magnetic state of this compound confirmed the coexistence of a spin glass state and of a long range magnetic order. The origin of the spin glass state in Bi0. 67Ca0. 33MnO3 is interpreted as a frustration of the increase of FM couplings by AFM couplings. A similar magnetic state in shown for the Bi0. 71Ca0. 24MnO3 compounds when it present a type surstructure [111]p (close to the multiferroic BiMnO3 surstructure). A frustration model was proposed while basing itself on the refined orbital ordering.
Abstract FR:
L’étude structurale et magnétique de la partie riche en bismuth, 0. 7 ≥ x ≥ 0. 5, du système BixCa1-xMnO3 est présentée dans ce manuscrit. Les résultats des techniques de diffraction des rayons X, des neutrons, des électrons, de microscopie électronique en transmission haute résolution et de mesures des propriétés macroscopique ont été confrontés afin de produire une interprétation la plus juste possible expliquant les relations entre propriétés magnétique et structure. Des échantillons poly-cristallins et des monocristaux ont été synthétisé à cette fin. Le composé x = 0. 5 semble à part. Un modèle de localisation des charges « unique » est présenté pour x = 0,55, 0,6 et 0,64. La localisation des charges se fait, non pas sur un site Mn, mais sur une entité MnOMn (polaron de Zener). Plusieurs modèles de structures magnétiques, dont le modèle de type CE, permettent de modéliser les diffractogrammes BT de ces composés. Quand x augmente les couplages ferromagnétiques tendent à augmenter. Le composé Bi0. 67Ca0. 33MnO3 apparaît comme un composé charnière pour lequel la localisation des charges est déstabilisée. L’étude de son état magnétique BT a confirmé la coexistence d’un état verre de spin et d’un ordre magnétique à longue distance. L’origine de l’état verre de spins dans Bi0. 67Ca0. 33MnO3 est interprétée comme une frustration de l’augmentation des couplages FM par les couplages AFM. Bien que le composé Bi0. 71Ca0. 24MnO3 présente le même état BT, une surstructure nucléaire différente de type [111]p (proche de celle du multiferroïque BiMnO3) a été affinée. Un modèle de frustration magnétique a été proposé en se basant sur l’ordre orbitalaire affiné dans ce composé.