Processus résonnants non linéaires dans les colorants : production d'impulsions laser subpicosecondes : étude de la relaxation non radiative de l'ethyl violet
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This work bears on the study and realization of a pulsed subpicosecond dye laser source by an original method. This laser was used for a time resolved experiment in Ethyl Violet dye, derivative of triphenylmethane. The laser chain realized delivers subpicosecond pulses, obtained by reduction in two stages of the duration of the nanosecond pulses from a Nd:YAG laser. The first stage is based on the principle of extracavity spectrotemporal selection of broadband emission from a dye laser oscillator. The second stage makes use of the deformation, through extracavity nonlinear amplification and absorption in dye solutions, of a random spike pulse emitted by a microcavity. The transient regime in a low-Q cavity pulsed dye oscillator is studied theoretically in the cases of monomode and multimode emission for homogeneous broadening of the active medium band. Theoretical study of the profile distorsion by amplification and saturable absorption, of a random spiked pulse shows that the first spike of this pulse can be isolated and specifies the necessary conditions. Deformation by nonlinear amplification is also used in order to determine the stimulated emission cross section of the dye. The experimental set-up allowing the generation of 0. 6 ps pulses, their amplification up to 0. 3 mJ, and their application is described as well as the generation of a supercontinuum by self phase-modulation. A train of femtosecond pulses at 3 THz repetition rate is also obtained when the micro cavity used in the second stage is adjusted for a two mode emission. This subpicoseconde laser system is used in an experiment of time-resolved absorption and gain spectroscopy in a picosecond time scale at different wavelengths. Ln particular the ultrafast internal conversion process of the excited singlet state of Ethyl Violet in fluid solution at room temperature is studied. The existence of an intermediate state involved in the relaxation mechanism is demonstrated.
Abstract FR:
Ce travail porte sur l'étude et la réalisation d'une source laser à colorant pulsée subpicoseconde selon une méthode originale. Ce laser a été utilisé pour une expérience de spectroscopie résolue en temps de l'Ethyl Violet, colorant dérivé du triphényméthane. La chaîne laser réalisée délivre des impulsions subpicosecondes obtenues par réduction, en deux étapes, de la durée des impulsions nanosecondes d'un laser à Nd:YAG. La première étape est basée sur le principe de la sélection spectrotemporelle extracavité de l’émission en bande large d'un oscillateur laser à colorant. La deuxième étape utilise la déformation d'une impulsion en pics aléatoires issue d'une microcavité par amplification et absorption non linéaire extracavité dans des solutions de colorant. Le régime transitoire dans un oscillateur à colorant pulsé à cavité de faible coefficient de qualité est étudié théoriquement dans les cas d’émission monomode et multimode, pour un élargissement homogène des bandes du milieu actif. L’étude théorique de la distorsion du profil d'une impulsion en pics aléatoires par amplification et absorption saturable démontre la possibilité et précise les conditions d'isolement du premier pic de cette impulsion. La déformation causée par l’amplificateur non linéaire est également utilisée pour déterminer la section efficace d'émission stimulée du milieu amplificateur. Le montage expérimental permettant la génération d'impulsions subpicoseconde, leur amplification jusqu'à 0. 3 mJ, et leur application à la génération d’un supercontinuum par auto-modulation de phase est également décrit. La production d’un train d'impulsions femtosecondes à la cadence de 3 THz est obtenue par réglage de la microcavité utilisée dans la deuxième étape. Ce laser subpicoseconde est utilisé dans une expérience de spectroscopie d’absorption et de gain transitoire résolue en temps à l’échelle des picosecondes à différentes longueurs d’onde. En particulier, on étudie le processus de conservation interne ultra-rapide de l’Ethyl Violet en solution fluide à température ambiante. L’existence d’un état intermédiaire dans le mécanisme de relaxation est démontrée.