Abstract FR:

Nous avons developpe des methodes de spectroscopie lineaire (methode pompe-sonde) et non-lineaire (diffusion raman anti-stokes coherente, melange degenere a quatre ondes et effet kerr optique) ayant une resolution temporelle picoseconde. Ces techniques ont ete utilisees pour etudier l'evolution, apres excitation, de composes organiques de la famille des diphenyl-polyenes. Nous avons pu ainsi mettre en evidence, en solvants polaires, un processus de photoionisation monophotonique et un mecanisme de transfert de charge assiste par torsion. Les temps de formation des radicaux cations et de l'etait a transfert de charge, de l'ordre de quelques picosecondes, ont ete mesures dans divers solvants polaires. De plus, l'etude du processus de transfert de charge a haute concentration a permis de reveler la presence de complexes faiblement lies menant, apres une excitation biphotonique, a la formation d'une nouvelle espece excitee appelee bicimere. Par ailleurs, pour ces composes, une forte exaltation de la non-lineaire optique d'ordre trois a ete observe a l'etat excite par rapport a l'etat fondamental, ainsi qu'une dynamique lente de la non-lineaire liee au temps de reorientation des molecules dans le solvant. L'etude des proprietes non-lineaires des molecules a permis de developper une application pratique interessante : la realisation d'une porte optique amplificatrice rapide permettant une transmission superieure a 100% sur une duree de quelques picosecondes.