Antiferromagnétisme frustré à deux dimensions : de la géométrie triangulaire dans NaCrO2 à la géométrie kagomé dans Cu3Zn(OH)6Cl2
Institution:
Paris 11Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
The object of this thesis is the experimental study of bi-dimensional geometrically frustrated antiferromagnetic compounds. In these systems, the magnetic structure composed of triangles prevents from satisfying simultaneously all the antiferromagnetic interactions and can generate original ground states. We present the muSR and NMR study of NaCrO2, an edge sharing triangular compound that appears as a model Heisenberg system of spin 3/2. We show that it presents a very wide fluctuating regime, much below a specific heat maximum, signature of original excitations typical for this class of systems. We also present the study of Herbertsmithite Cu3Zn(OH)6Cl2, the first experimental realisation of a perfect kagomé structure of spin 1/2. We show by muSR that in the larger Paratacamite family Cu(4-x)Znx(OH)6Cl2, when x increases from 0 to 1, the system evolves at low temperatures from a long range ordered state to a fluctuating, spin liquid one for x>0. 66. NMR measurements using oxygen 17 allowed us to distinguish the intrinsic contribution from that of defects issued from Cu/Zn substitution. The evolution of the intrinsic susceptibility, as well as the dynamical measurements demonstrate the absence of a gap in the spectrum of magnetic excitations. Our measurements suggest that these axcitations have the same weight over the whole Brillouin zone, in agreement with theoretical results. The evolution of the defect contribution is in qualitative agreement with the theoretical image of localised singlets created around the impurity.
Abstract FR:
Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des composés antiferromagnétiques géométriquement frustrés à deux dimensions. Dans ces systèmes, la structure magnétique formée de triangles interdit de satisfaire simultanément toutes les interactions antiferromagnétiques et peut générer des états fondamentaux originaux. Nous présentons l'étude par RMN et muSR du composé triangulaire à côtés partagés NaCrO2, un système Heisenberg modèle de spin 3/2. Nous mettons ainsi en évidence un régime de fluctuations très étendu en dessous d'un maximum de chaleur spécifique, signature d'excitations originales spécifiques à cette classe de systèmes. Nous présentons ensuite l'étude de l'Herbertsmithite Cu3Zn(OH)6Cl2, première réalisation expérimentale d'une structure kagomé parfaite de spin 1/2. Nous montrons par muSR que dans la famille plus large des Paratacamites Cu(4-x)Znx(OH)6Cl2, lorsque x passe de 0 à1, le système évolue à basse température d'un état ordonné à longue distance vers un état fluctuant, type liquide de spin, pour x>0. 66. Les mesures de RMN de l'oxygène 17 dans l'Herbertsmithite nous on permis d'isoler la contribution intrinsèque de celle des défauts issus des substitutions Cu/Zn. L'évolution de la susceptibilité, ainsi que les mesures de relaxation démontrent l'absence de gap dans le spectre des excitations magnétiques. Nos mesures suggèrent que ces excitations ont un poids constant sur toute la zone de Brillouin, comme prédit théoriquement. L'évolution de la raie des défauts est en accord qualitatif avec l'image théorique de la localisation des singulets non magnétiques autour de l'impureté.