Alkylation des aromatiques par les alcools sur des catalyseurs zéolithiques acides : comparaison de quelques zéolithes
Institution:
Montpellier 2Disciplines:
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La dismutation du toluene en benzene et xylenes, ainsi que l'alkylation du benzene et du toluene par l'ethanol ont ete etudies sur des catalyseurs zeolithiques acides. La dismutation du toluene apparait comme etant catalysee par les sites acides forts. Sur mordenite la selectivite depend seulement de la conversion et est independante de la quantite de coke et du contenu en aluminium de la zeolithe. Il est donc conclu que le paraxylene est le produit primaire de la reaction, et que la selectivite ne depend pas de la force des sites acides du solide. Les resultats sur offretite suggerent que la selectivite est determinee dans ce cas par des contraintes steriques sur l'etat de transition. Dans l'alkylation du toluene par l'ethanol, la cokefaction affecte principalement la dismutation. Les deux reactions d'alkylation et de dismutation suivent un mecanisme d'eley rideal. La dismutation est en partie inhibee par l'ethanol ou l'eau produite par sa dehydratation. Cet effet est plus important sur les solides riches en al, ce qui suggere une intervention de l'hydrophobicite du solide. La reaction produit des xylenes et des ethyltoluenes, et il est remarquable d'observer que tandis que la selectivite en paraxylene atteint 86%, les ethyltoluenes sont en equilibre sur toutes les zeolithes sauf la zsm5. La plus haute selectivite en paraxylene dans l'alkylation est reliee a la decroissance de la conversion par l'inhibition de la reaction par l'ethanol ou l'eau. Les contraintes steriques sont cependant importantes pour la formation selective du para ethyltoluene