Etude à partir des premiers principes de l'effet de la fonctionnalisation sur le transport de charge dans les systèmes à base de carbone à l'échelle mésoscopique
Institution:
Université Joseph Fourier (Grenoble)Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
A theoretical methodology and study of charge transport through GNRs, as well as in metallic and semiconducting CNTs, with randomly distributed functional groups covalently attached to the system surface is presented. By resorting to both first principles calculations, to obtain a suitable parametrization of the electronic structure, and a fully ab initio transport approach calculation to explore conduction regimes through large and disordered systems. The quantum transport modeling is based on the Green function formalism, combining an iterative scheme for the calculation of transmission coefficients with the Landauer formula for the coherent conductance. The results describe how the conductance of the hybrid systems is altered as a function of incident electron energy and molecules coverage density. Comparing two different types of functional groups, transport regimes are explored. Phenyls and hydroxyl groups induce a local orbital rehybridization of the CNTs and GNRs anchor carbon atoms from sp2-type to sp3-type yielding a localized transport regime. On the other hand, carbene groups do not disrupt the original sp2 network of armchair and small diameter zigzag CNTs which allows for good conductance preservation.
Abstract FR:
Cette thèse s'intéresse à la modélisation numérique des spectres de transmission des stèmes carbonés dans l'approche de Landauer-Buttiker pour les systèmes connectés deux électrodes. En combinant des hamiltoniens des systèmes en bases localisées dans l'espace réel avec des méthodes numériques stables et rapides, la description en fonctions de Green de la diffusion, basé sur le formalisme LB, peut être appliqué pour résoudre le problème de la conductance électronique dans de longues nanostructures. Cette thèse traite des calculs de premiers principes du transport quantique dans des nanotubes de carbone métalliques et semi-conducteurs et de nanorubans de graphène fonctionnalisés chimiquement, avec des longueurs atteignant l'échelle du micromètre et une distribution aléatoire de groupes fonctionnels. Deux cas typiques sont examinés, à savoir, une liaison de type sp2 entre des groupes carbene et les parois du nanotube, et une liaison de type sp3 des nanotubes avec des groupes phenyl. Il est montré que pour des densités similaires de groupes fonctionnels, le transport de charge va d'un régime quasi-balistique à un régime diffusif, voire localisé, avec des libres parcours moyens correspondants, variant de plusieurs ordres de grandeur, selon la nature de la liaison chimique.