Abstract FR:

Le sujet de cette these est l'etude de la dynamique reactionnelle de systemes x#/h#2(x=s,o,cn) par la technique de multicoincidence. Seule technique qui permette l'analyse simultanee de toutes les voies en competition (voie ionique et diverses voies de detachement). Elle permet donc l'analyse d'un point de vue dynamique de la competition elle-meme. L'experience est constituee d'un faisceau d'ions negatifs monocinetique rapide, croisant a angle droit un jet moleculaire supersonique de h#2. L'originalite de l'experience reside en la technique de detection en multicoincidence de tous les produits issus de la collision. Cette technique delivre en un seul temps d'accumulation toute l'information angulaire et energetique des produits de la collision. L'information spatiale est fournie par la localisation de l'impact de la particule sur un detecteur sensible en position. L'information temporelle est donnee par la difference entre le temps d'arrivee des deux produits sur deux detecteurs independants. Les resultats sont presentes sous forme de diagrammes de contours. La dynamique de competition entre les differentes voies est traduite pour ces 3 systemes en terme de comportement adiabatique ou diabatique au sillon existant entre les deux surfaces diabatiques x#hh et xhh#. L'observation, pour les systemes s#/h#2 et o#/h#2 de distributions angulaires symetriques (avant-arriere) semblables dans les trois voies de sortie: simple detachement, detachement reactif et transfert de charge reactif est la signature de la dissociation d'un complexe intermediaire de type ionique (sh h#). Une interpretation est proposee pour rendre compte de l'observation de ce complexe et sa duree de vie est evaluee en fonction de l'energie de collision. Les experiences effectuees sur le systeme a 4 atomes cn#/h#2, dans le but de mettre en evidence les deux types d'attaques menant aux deux isomeres hcn et cnh, ont donne des resultats peu nets n'apportant pas de reponse definitive. L'existence de degres de libertes supplementaires rendent, en effet, la dynamique plus complexe