Membranes a-SiCxNy:H déposées par CVD-plasma, tamis moléculaire pour la perméation de l'hélium
Institution:
Montpellier 2Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
This thesis was conducted to develop a new membrane material non-oxide silicon by PECVD used a molecular sieves mechanism for small gas permeation with a good resistance to water vapor. A-SiCxNy:H thin films were deposited in a capacitive reactor, using HMDSN as precursor, NH3 as dilution gas and argon as feed gas. We have varied the ammonia dilution and the plasma power to obtained different materials compositions, ranged from plasma polymers rich in carbon, to inorganic materials rich in nitrogen. The membranes were deposited on three kind of substrate: silicon wafer for microstructural characterization (XPS, EDX, FTIR, ellipsometry, contact angle, SEM), on piezoelectrique Quartz for sorption test (QCM) and on mesoporous alumina gamma for permeation test with He and N2. He permeance tests based on the transmembrane pressure at 25 C show that we are in a Knudsen diffusion mechanism with little effect of viscous mechanism, which reveals the presence of a very little amount of defects in the layer. The permeation test carried up to 150C on a series of membranes obtained under different plasma conditions that the permeance of He is activated by temperature, have shown that best performance are obtained for definite plasma conditions that have been optimized (plasma power and NH3 dilution). The transport mechanism of He in these membranes are thermally activated, the permeance of He increases with temperature
Abstract FR:
Ce travail de thèse a été effectué dans le but de developper un nouveau materiau membranaire non oxyde a base de silicium par PECVD, utilisable comme tamis moleculaire pour la permeation de gaz de petit diametre cinetique avec une bonne stabilite a la vapeur d eau. Pour cela des couches a-SiCxNy :H ont ete deposees dans un reacteur capacitif, en utilisant HMDSN comme precurseur, NH3 comme gaz diluant et l argon comme gaz vecteur. Nous avons optimise les proportions respectives de HMDSN et NH3 ainsi que la puissance plasma, en fixant tous les autres parametres, afin d obtenir une gamme de materiaux allant des polymeres plasma riches en carbone jusqu¡ a des materiaux de types inorganiques plus reticules et riches en azote, mais toujours amorphes. Les membranes ont ete deposees sur trois types de supports : le silicium monocristallin pour les caracterisations microstructurales, des disques de quartz piezoelectrique pour les tests de sorption et d alumine gamma mesoporeuse pour les tests de permeation de gaz. L evolution de la permeance de He en fonction de la pression transmembranaire a 25C revele un regime de diffusion microporeuse de type Knudsen active avec une faible contribution du regime visqueux, ce qui prouve la presence d une faible quantite de defauts dans la microstructure de la couche. Les tests de permeation effectues jusqu¡ a 150C sur une serie de membranes obtenues dans des differentes conditions energetique du plasma, ont permis de montrer que les meilleures performances sont obtenues pour les conditions intermediaires : forte dilution du precurseur et forte puissance