Abstract FR:

Une molécule, dans un champ laser intense, permet semi-classiquement, à un électron de valence de « tunnéler », d’être accéléré dans ce champ avec une trajectoire classique, et de revenir se recombiner radiativement avec l’ion. Un rayonnement harmonique est émis, intense jusque dans l’XUV, ultra-bref, et cohérent. La recollision de l’électron libre peut être utilisée comme sonde de l’orbitale dont il est issu, donc de la structure, la dynamique électronique et nucléaire de la molécule. Une même énergie de recollision est le produit de deux types trajectoires électroniques. Numériquement, en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT), pour les séparer il faut utiliser des techniques de traitement du signal. Une étude spatio-temporelle de la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) dans les molécules diatomiques H2+ et N2 pour diverses orientations molécules - laser, et dans les atomes de Ar et He, permet d’identifier l’origine des minima présents dans leur spectre. Une étude des effets isotopiques sur la GHOE est réalisée avec les molécules H2 , D2 et T2. Il y a des différences dans les temps de retours électroniques entre les trois isotopes, et dans leur spectre d’harmoniques ; et les populations des niveaux vibrationnels dépendent de la masse nucléaire qui influence les transitions électroniques radiatives. Une application de la GHOE est la tomographie d’orbitales moléculaires. Des reconstructions ont été effectuées, théoriques, à partir des spectres d’harmoniques bruts et filtrés, et expérimentales.