Abstract FR:

Le travail presente dans cette these est une contribution aux etudes de cristaux de radicaux organiques par diffraction de neutrons, surtout aux mesures de densite de spin par diffraction de neutrons polarises. Des calculs theoriques ab initio ont ete aussi effectues. Une partie importante est consacree au developpement des methodes de reconstruction des densites de diffusion a partir de donnees de diffraction par la methode du maximum d'entropie. Les quatre premiers chapitres introduisent le magnetisme moleculaire, les methodes experimentales, les procedures de traitement de donnees et les methodes de calculs theoriques. Les chapitres suivants sont en fait des articles publies ou soumis. Le chapitre 5 contient les resultats experimentaux et theoriques obtenus par les nitronyl phenyl et para-nitrophenyl. Les chapitres 6 et 7 sont consacres aux etudes du meta-nitrophenyl imino nitroxide et du radical ion tetracyanoethylenide. Les manuscrits relevant du developpement de la methode de maximum d'entropie font la matiere du chapitre 8