Effets collectifs dans les agrégats d'alcalins. Evolution avec la taille
Institution:
Paris 7Disciplines:
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La photoexcitation des agrégats d'alcalins induit un effet collectif, qui se traduit par une résonance géante. L'objet de cette thèse est l'étude de ces résonances pour des agrégats libres, triés en masse de 100 a plus de 1000 atomes, en vue d'en tirer une évolution vers le solide. La spectrométrie de masses par temps de vol, des produits de l'évaporation qui fait suite à l'absorption séquentielle de photons, permet de déterminer la section efficace de photoabsorption pour des agrégats de plusieurs centaines d'atomes. Ces mesures montrent que la fréquence de résonance augmente lorsque la taille de l'agrégat croit et tend vers la réponse dipolaire, de type mie, d'une sphère métallique ayant la constante diélectrique mesurée dans le solide. Des calculs quantiques de champ moyen, ont été adaptes aux agrégats de grandes tailles, dans l'approximation du jellium. La réponse dipolaire de l'agrégat est bien décrite, en particulier la fragmentation de la force d'oscillateur responsable de l'élargissement de la résonance pour les faibles densités de niveaux. Cependant, le calcul de la valeur absolue de la résonance est décalée vers le bleu par rapport aux résultats expérimentaux. C'est en tenant compte de façon plus réaliste que ne le fait le modèle du jellium, de l'interaction avec les ions, que la description peut être améliorée.