Abstract EN:

Pour améliorer les propriétés physiques des élastomères, on mélange des charges renforçantes au polymère. Il existe une grande diversité de charges. On parle de "nanocomposites" lorsque l'ordre de grandeur entre les tailles de particule et de chaînes sont identiques et nanoscopiques. Les mécanismes moléculaires du renforcement sont encore mal connus bien que diverses hypothèses soient avancées et les facteurs prédominants identifiés. Par comparaison aux travaux expérimentaux, les simulations numériques offrent l'avantage de simplifier le système. Le projet de cette thèse vise à mieux comprendre l'origine du renforcement dans les nanocomposites à l'aide de simulations Monte-Carlo. Le premier volet a consisté à étudier les propriétés dynamiques de systèmes polymères seuls en utilisant un modèle mésoscopique sur réseau : le modèle des liens fluctuants. L'étude a porté sur une large gamme de longueur de chaînes et de densité. La transition du régime de Rouse au régime de reptation a été clairement démontrée. Nous avons ensuite développé une méthode efficace permettant de simuler des polymères fondus en présence de charges et d'évaluer la viscosité de ces systèmes pour le modèle des liens fluctuants. L'élaboration de cette méthode nous a conduit à tester l'algorithme du serpent rampant et les premiers résultats obtenus à en donner une interprétation dynamique complète. Nous avons réussi pour la première fois à simuler des systèmes chargés contenant une fraction volumique élevée de sphères et des chaînes longues et enchevêtrées. Les résultats font apparaître que les systèmes chargés sont considérablement renforcés par rapport aux systèmes de polymères seuls (viscosité mutlipliée par 5). L'interaction entre le polymère et les charges est un paramètre déterminant pour le renforcement