Abstract FR:

Depuis une dizaine d'annees, l'etude des materiaux pour l'optique non lineaire quadratique a connu un essor considerable. L'etude et l'optimisation des proprietes moleculaires constituent une etape essentielle vers l'elaboration de materiaux efficaces. Nous avons etudie une nouvelle famille de derives du ferrocene. Nous avons montre pour la premiere fois que la complexation de ces composes par un second metal augmentait fortement l'hyperpolarisabilite quadratique responsable de la generation du second harmonique. Sur certains de nos composes, nous avons determine l'hyperpolarisabilite de second ordre en appliquant le modele quantique a deux niveaux et trouve un accord satisfaisant avec les valeurs experimentales. Les materiaux polymeres ont egalement suscite notre interet. Un systeme particulier a attire notre attention ou la matrice de polymere est le pmma et la molecule active est un derive de l'azobenzene, le disperse red one (dr1) dissous dans la matrice (polymere dope) ou greffe a la chaine du polymere (polymere fonctionnalise). Afin de faire de ces materiaux des doubleurs de frequence, nous les avons oriente sous champ electrique intense par effet corona. Nous avons etudie l'influence de la photoisomerisation du dr1 sur la generation de second harmonique. Cette isomerisation induit un dichroisme et une birefringence dans le film si la lumiere excitatrice est polarisee. De plus, l'irradiation par de lumiere polarisee d'un film prealablement oriente induit sa desorientation. A l'inverse, l'irradiation a temperature ambiante d'un film non oriente en presence d'un champ electrique induit son orientation. L'origine de ces phenomenes est la reaction de photoisomerisation ez qui induit la rotation des molecules. Les rendements quantiques de photoisomerisation ez et ze ont ete determines dans le pmma a temperature ambiante, et les valeurs sont aussi elevees qu'en solution