Etude et optimisation de la spectroscopie sur plasma induit par laser (LIBS) pour le suivi en continu des polluants émis par les sources fixes
Institution:
Lyon 1Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
In the context of the prevention of atmospheric pollution and air quality improvement, measurement of the stationary sources emission appears as a key component to evaluate the concentration of one or many pollutants and also to estimate the annual flows. Analytical techniques of atmospheric pollutants must on principle permit to control the safety concentration limits fixed by order. To that end, laserinduced breakdown spectroscopy (LIBS) appears to be a good technique. Indeed, this multielementary analysis technique requires no sample preparation, is quantitative, fast (< 1 min), and can be performed at remote distance. The objective of this work, supported by ADEME and run by CEA and INERIS, is to develop and optimise LIBS technique to measure in-situ and in real time metallic pollutants in particulate forms emitted by stationary sources. During this study, two experimental approaches were carried out simultaneously: the first one, realized in CEA, consists to collect micrometric metallic particles generated by ultrasonic nebulizer on filter and then to analyse those filters with adapted LIBS device. In parallel, the second device is realised in INERIS to analyse the same particles by focusing the laser directly (direct analysis) on the flowing aerosol inside an analysis cell. To evaluate correctly the analysis LIBS devices as well as the acquisition and data treatment protocols adapted to aerosols analysis, specific experimental setup of generating and characterising metallic aerosol is designed and implemented. Then, experimental results are optimized and compared. After those developments and tests in laboratory, in-situ measurements are realized in the "Centre Technique des Industries de la Fonderie (CTIF)" in Sèvres. Measurements were performed on melting process to analyse in-situ and in real time concentration of metallic particles emitted during copper melt
Abstract FR:
Dans le cadre de la prévention des pollutions atmosphériques et de la protection de la qualité de l'air, la métrologie à l'émission des sources fixes est un élément important pour permettre non seulement d'évaluer la concentration d'un ou plusieurs polluants mais également d'en estimer les flux annuels. Les méthodes de mesure de polluants atmosphériques retenues doivent en principe permettre de vérifier le respect des concentrations limites fixées par arrêtés. Pour répondre au besoin émergent de disposer de moyens de suivi en continu des rejets, la spectrométrie d'émission sur plasma induit par laser (LIBS) présente de nombreux atouts : cette technique permet d'accéder à une analyse multiélémentaire sans nécessiter ni de préparation d'échantillon, ni de conditions d'analyse particulières (la mesure est réalisée à température et pression ambiantes) et ce, quelque soit l'état physique des rejets (liquide, solide, gaz, aérosol). L'objectif de ce travail, soutenu par l'ADEME et menée au sein du CEA et de l'INERIS, est d'étudier et optimiser la technique LIBS pour la mesure en continu et in-situ des polluants métalliques particulaires émis par les sources fixes (incinérateurs, fonderies...). Au cours de cette étude, deux approches expérimentales sont menées conjointement : la première, réalisée au CEA, consiste à recueillir sur des filtres des particules métalliques micrométriques générées avec un nébuliseur ultrasonore puis à analyser ces filtres à l'aide d'un montage LIBS adapté (analyse indirecte). En parallèle, un deuxième dispositif est réalisé à l'INERIS afin d'analyser ces mêmes particules en focalisant le laser directement dans une cellule d'analyse (analyse directe) dans laquelle circule le flux de gaz entrainant l'aérosol. Pour être en mesure d'évaluer correctement les dispositifs d'analyses LIBS ainsi que des protocoles d'acquisition et de traitement des données adaptés à l'analyse d'aérosol, un montage spécifique de génération et de caractérisation d'aérosols métalliques a été conçu et mis en oeuvre. A la suite de ces développements et essais en laboratoire, une campagne de mesures sur un site pilote a été menée au Centre Technique des Industries de la Fonderie (CTIF) à Sèvres. Des mesures ont été effectuées sur un procédé de fusion afin de suivre in situ et en temps réel la concentration en particules métalliques émises lors de coulées de cuivre. Les résultats obtenus confirment la pertinence de l'utilisation de la LIBS pour le contrôle des métaux lourds émis par les sources fixes