Étude théorique de l'effet Interatomic Coulombic Decay dans les agrégats d'hélium
Institution:
Sorbonne universitéDisciplines:
Directors:
Abstract EN:
ICD is an ultrafast nonradiative decay process wherein an excited ion, atom or molecule transfers its excess energy to a neighbouring atom, ionizing it. The probability and dynamics of ICD strongly depend on the system's structure. This thesis focuses on ICD in helium clusters. We implemented a semi-classical model using Newtonian motion on quantum energy surfaces calculated within a Diatomics-in-Molecules approach. Helium clusters are an useful tool for high-resolution spectroscopies, however it is still an experimental challenge to measure their size. With our theoretical approach, we analyze the dependency between the ICD observables and the cluster size, for systems up to 1000 atoms. Whenever possible, we discuss how our results can be used to experimentally probe the number of atoms constituting a Helium cluster.
Abstract FR:
L'Interatomic Coulombic Decay (ICD) est une voie de désexcitation dans laquelle un ion, un atome ou une molécule excité(e) transfère son excès d'énergie à un atome voisin, ce qui l'ionise. La probabilité et la dynamique de l'ICD dépendent fortement de la structure du système chimique. Dans cette thèse, nous étudions l'ICD dans des agrégats d'hélium. Nous avons couplé une approche semi-classique de type "surface-hopping" avec une méthode "diatomics-in-molecule". Notre étude théorique sur des agrégats contenant entre 2 et 1000 atomes d'hélium montre comment les observables ICD dépendent du nombre d'atomes dans l'agrégat. Cela nous permet d'imaginer des expériences capables de mesurer la taille d'un agrégat d'hélium, la difficulté de cette mesure étant aujourd'hui une des limitations de l'utilisation des agrégats d'hélium pour diverses études de spectroscopie ultrafine.