Abstract FR:

La premiere partie est consacree a une presentation generale de l'optique non-lineaire. Le chapitre premier enumere les principales conditions requises pour qu'une molecule et un materiau organiques soient efficaces. Nous limitons ici notre description aux composes du type donneur-transmetteur-attracteur. Le deuxieme chapitre decrit les techniques de mesures experimentales les plus courantes (tests sur poudres, efishg et dhl) et le troisieme chapitre presente les methodes theoriques les plus adaptees au calcul des hyperpolarisabilites. L'etude theorique des proprietes onl de dithioacetals de cetene substitues par deux groupements electroattracteurs fait l'objet de la deuxieme partie: l'efficacite non-lineaire de certains de ces composes nous a amenes a determiner quelles sont les caracteristiques electroniques (etats fondamentaux et excites) responsables de ces proprietes. Nous montrons ainsi que la quasi planeite des cycles a quatre (1,3-dithietanes) et cinq (1,3-dithiolanes) chainons contribue a la meilleure efficacite quand nous les comparons aux 1,3-dithianes (six chainons) mais que le transfert de charge sous excitation est dans la plupart des cas limite entre les atomes de soufre (donneurs) et la double liaison (accepteur). L'etude des proprietes optiques non-lineaires moleculaires de thioesters et dithioesters est exposee dans la troisieme partie. Nous montrons, par l'intermediaire des calculs quantiques, qu'il est possible de prevoir la reponse d'une molecule en solution a l'action du faisceau laser: l'echelle des valeurs des hyperpolarisabilites quadratiques calculees est en tres bon accord avec l'echelle des valeurs experimentales. Nous confirmons en meme temps le caractere electroattracteur plus prononce du groupement dithioester par rapport au thioester et a l'ester. La quatrieme partie est consacree a un bref expose sur une nouvelle generation de composes pour l'optique non-lineaire: les octupoles. Nous rappelons les principaux resultats obtenus sur le 1,3,5-triamino-2,4,6-trinitrobenzene (tatb) et presentons quelques resultats de calculs quantiques sur des octupoles utilisant les groupements thioesters et dithioesters comme electroattracteurs