Abstract FR:

Ces travaux sont consacrés à l'élaboration de monocristaux de dimensions centimétriques (typiquement 10x10x50mm#3) de Tl#3AsSe#3 (TAS), matériau à propriétés optiques non-linéaires pour le domaine spectral infrarouge. Les différentes étapes de la mise en œuvre du procédé de cristallogenèse conduisant à la synthèse reproductible de lingots monocristallins (20 mm de diamètre, 10 cm de longueur) de qualité optique sont décrites. L'étape de croissance cristalline proprement dite est effectuée par méthode de Bridgman sur un germe dont l'orientation est adaptée à l'application envisagée. Les caractérisations physico-chimiques de base (diffraction des rayons x, de neutrons et des électrons, transmission infrarouge) nécessaires à l'évaluation de la qualité optique et cristalline des monocristaux synthétisés sont ensuite abordées en préalable à la détermination des grandeurs physiques intrinsèques que sont l'énergie de gap, la chaleur spécifique et le coefficient pyroélectrique. Le dernier chapitre concerne les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de TAS. L'absorption résiduelle du cristal dans sa fenêtre de transparence est mesurée par méthode pyroélectrique. L'analyse des spectres de réflexion réalisés dans l'infrarouge lointain (10-600 cm#-#1) met en évidence les modes de vibration fondamentaux. A partir de ces modes et de leurs combinaisons et harmoniques, il est possible d'interpréter les bandes d'absorption révélées par les spectres infrarouges effectues en transmission sur des cristaux de différentes longueurs (de 1 mm à 41 mm). Cette analyse conduit à la mise en évidence d'absorptions secondaires intrinsèques et définit en outre l'existence, dans le cas de monocristaux de plusieurs centimètres de traversée, d'une fenêtre de transparence utile limitée a l'intervalle 1,3 m - 14 m. Les résultats des expériences de génération de second harmonique du laser a Co#2 effectuées sur des cristaux pourvus de traitements antireflets sont présentés pour la conversion 9,2 m 4,6 m.