Abstract FR:

Ce travail concerne l'aspect multi-dimensionnel des processus non-lineaires dans les milieux organiques a l'echelle moleculaire et macroscopique. L'utilisation d'un formalisme spherique applique a l mesure de depolarisation en diffusion harmonique de la lumiere en milieu centrosymetrique permet la determination experimentale des composantes spheriques dipolaire (d'ordre j = 1) octupolaire (d'ordre j = 3) du tenseur d'hyperpolarisabilite moleculaire. Plus generalement a l'echelle macroscopique, nous presentons une theorie generale des processus orientationnels dans les polymeres fonctionnalises faisant appel a un traitement spherique du couplage molecule/champ, dont la validite s'etend au cas de couplages en champ fort a l'equilibre thermodynamique (polemeres electrooptiques) et qui prend en compte des potentiels locaux d'interaction a symetrie isotrope ou anisotrope. Ce modele est egalement applique au processus photoinduit a l'origine de l'orientation tout-optique. On a montre la possibilite de creer une susceptibilite non-lineaire macroscopique de symetrie multipolaire quelconque par orientation tout-optique sur la molecule uni-dimensionnelle de dr1, par un ajustement du caractere multipolaire du tenseur moleculaire et du tenseur champ optique orientateur. Une configuration d'ecriture octupolaire a notamment permis de creer une reponse independante de la polarisation incidente. On a finalement mis en evidence pour les systemes multipolaires la necessiste d'etendre le modele spectroscopique a deux niveaux classiquement adapte aux systemes unidimensionnels vers un modele plus complet, etudie experimentalement.