thesis

Assemblies of magnetic nanoparticles for the development of materials with new properties

Defense date:

June 8, 2021

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Abstract EN:

The magnetic properties of nanoparticle assemblies are dependent on the intrinsic properties (size, shape and chemical composition) of the nanoparticles, as well as on their organization. The elaboration of an assembly of well-controlled nanoparticles is of interest for the development of materials with new properties, as well as for the study of the influence of the different parameters of the nanoparticle assembly on the magnetic properties. Our approach is the combination of i) the controlled formation of the nanoparticles using the ordered mesoporosity of a silica monolith, prepared by a template-assisted sol-gel method, and ii) the use of Prussian blue analogues (PBA), in which the metal centers are mixed at the atomic scale. The ordered silica monolith enables us to control the size, shape and organization of the nanoparticles, whereas the use of PBA presents the advantage to control the chemical composition of the nanoparticles.In this work, we have prepared Co/SiO2, CoFe/SiO2 and Fe/SiO2 nanocomposites by thermal treatment under oxidizing and reducing atmosphere by using two synthesis pathways, which vary in the choice of precursor (PBA or nitrate salts). The study of the magnetic behaviors reveals a surprising but significant influence of the synthesis pathway. Microstructures for the nanocomposites and their relationship to the magnetic properties could be established. Furthermore, the impact of the organization of the magnetic nanoparticles on the magnetic properties of one macroscopic monolith piece oriented in a magnetic field was studied and the results are discussed.

Abstract FR:

Les propriétés magnétiques d’une assemblée de nanoparticules sont dépendantes des propriétés intrinsèques (taille, forme et composition chimique) des nanoparticules, ainsi que de leur organisation. La formation d'une assemblée de nanoparticules bien contrôlée présente un intérêt pour le développement de matériaux avec de nouvelles propriétés, ainsi que pour l'étude de l'influence des différents paramètres de l’assemblée sur les propriétés magnétiques. Notre approche combine i) la formation contrôlée de nanoparticules grâce à l’utilisation de la mésoporosité ordonnée d'un monolithe de silice, préparé par une méthode sol-gel, et ii) l'utilisation d'analogues du bleu de Prusse (ABP), dans lesquels les centres métalliques sont mélangés à l'échelle atomique. Le monolithe de silice permet de contrôler la taille, la forme et l'organisation des nanoparticules, tandis que l'utilisation de l’ABP présente l'avantage de permettre le contrôle de la composition chimique des nanoparticules.Dans ce travail, nous avons préparé par traitement thermique sous atmosphère oxydante et réductrice des nanocomposites Co/SiO2, CoFe/SiO2 et Fe/SiO2, en utilisant deux voies de synthèse, qui varient dans le choix du précurseur (ABP ou sels de nitrate). L'étude des comportements magnétiques révèle une influence surprenante et significative de la voie de synthèse. Les microstructures des nanocomposites et leur relation avec les propriétés magnétiques ont pu être établies. De plus, l'impact de l'organisation des nanoparticules magnétiques sur les propriétés magnétiques d’une pièce de monolithe macroscopique orienté dans un champ magnétique a été étudié et les résultats sont discutés.